【摘 要】
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镁系储氢合金由于其储氢量高、价格低廉等优点,被誉为21世纪最有前景的储氢材料之一。然而,较低的吸放氢速率与较高的放氢温度限制了其实际应用。合金化是解决以上问题的有效途径。为此,本文在Mg2Ni储氢合金的基础上,分别选择Y和Co部分替代Mg2Ni合金中的Mg和Ni,以研究Y、Co添加对合金微观组织和储氢性能的影响,并揭示Mg（Y）-Ni（Co）储氢合金吸放氢过程中的相转变及相应反应机理。本文的主要研
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镁系储氢合金由于其储氢量高、价格低廉等优点,被誉为21世纪最有前景的储氢材料之一。然而,较低的吸放氢速率与较高的放氢温度限制了其实际应用。合金化是解决以上问题的有效途径。为此,本文在Mg2Ni储氢合金的基础上,分别选择Y和Co部分替代Mg2Ni合金中的Mg和Ni,以研究Y、Co添加对合金微观组织和储氢性能的影响,并揭示Mg（Y）-Ni（Co）储氢合金吸放氢过程中的相转变及相应反应机理。本文的主要研究内容和结论如下:（1）利用电阻炉熔炼制备了Mg2-xYxNi0.9Co0.1（x=0,0.2,0.3,0.4）合金,探索了Y添加对合金微观组织的影响。研究发现:铸态Mg2Ni0.9Co0.1由包晶Mg2Ni、Mg-Mg2Ni共晶和少量先析出Mg-Ni-Co三元相组成,吸氢后相组成为Mg2Ni H4、Mg2Ni0.9Co0.1H4和Mg H2。Y添加后,合金XRD图谱中除观察到Mg和Mg2Ni相外,还有Mg YNi4相以及微量的Y2O3相,而合金吸氢后的相组成为Mg2Ni H4、Mg H2、Mg YNi4、YH3、Y2O3以及Mg2Ni H0.3。随着Y添加量的增加,Mg2-xYxNi0.9Co0.1（x=0,0.2,0.3,0.4）合金中包晶Mg2Ni基体相所占面积比逐渐降低直至消失,而共晶组织逐渐增多,合金显微组织得到明显细化。（2）Mg2-xYxNi0.9Co0.1（x=0,0.2,0.4）合金活化性能与不同温度下吸放氢动力学性能测试分析表明:Y添加有利于改善合金的活化性能,其中当x=0.4时合金仅需一次吸放氢循环即可完成活化;在明显改善合金放氢动力学性能的同时,Y添加会降低Mg2-xYxNi0.9Co0.1合金在低温（260℃、280℃）下的吸氢动力学性能与储氢量。（3）制备了Mg1.8Y0.2Ni1-yCoy（y=0,0.05,0.1,0.15,0.2）合金,并对各合金的微观组织特征进行了测试表征与分析。XRD测试发现铸态下五种合金均由Mg2Ni、Mg、Mg YNi4以及少量的Y2O3相组成,完全吸氢后相应相组成均为Mg2Ni H4、Mg H2、Mg YNi4、YH3、Y2O3以及Mg2Ni H0.3,即添加Co不影响Mg1.8Y0.2Ni1-yCoy合金铸态下与吸氢后的相组成;凝固组织SEM测试分析表明,Co添加可在一定程度上细化Mg1.8Y0.2Ni1-yCoy合金的显微组织。（4）分析了Mg1.8Y0.2Ni1-yCoy（y=0,0.1,0.2）合金的活化与吸放氢动力学性能,研究结果表明:当y=0与0.2时,合金的活性性能最好,仅需1次吸放氢循环即可实现完全活化,y=0.1时次之,需2次循环方可完成;Co添加对合金吸放氢动力学性能的影响随温度变化而变化,其中低温（260℃）下Co添加可改善合金放氢动力学性能,但吸氢动力学性能有所降低,而高温（280℃和300℃）下合金的吸放氢动力学性能均随Co添加而改善。（5）DSC测试结果显示Mg2-xYxNi0.9Co0.1（x=0,0.2,0.4）合金氢化物的起始放氢温度分别为200℃、156℃、208℃,Mg1.8Y0.2Ni1-yCoy（y=0,0.1,0.2）合金氢化物的起始放氢温度分别为180℃、156℃、210℃,均远低于Mg2Ni H4的放氢温度（253℃）,即Y、Co添加可改善合金的放氢热力学性能,且Mg1.8Y0.2Ni0.9Co0.1最佳;基于DSC曲线中放氢峰值温度通过Kissinger法计算得Mg1.8Y0.2Ni0.9Co0.1的放氢活化能为56.5 k J/mol,远低于Mg2Ni0.9Co0.1（94.7 k J/mol）与Mg2Ni（102k J/mol）。
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