铈基复合氧化物负载Au催化剂上硝基苯还原制备氧化偶氮苯的研究

来源 :辽宁师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:xiaopirate
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
硝基苯的催化加氢是合成中间体的重要反应。该反应生成的产物有苯胺,偶氮苯和氧偶氮苯等,在工业上有重要的应用价值。氧化偶氮苯是共轭体系并具有极性官能团,是功能材料中重要的构成单元之一。此外,一些氧化偶氮苯的衍生物也应用于电子显示液晶的制造及治疗药物的合成中。近些年研究表明,Au在催化加氢反应中具有较高的活性和选择性。载体的结构和形貌等对Au的催化活性有重要影响。Ce3+/Ce4+氧化还原使CeO2形成大量氧空位,Au-Ce之间强相互作用对Au的化合价、还原性和活性有明显的修饰作用,这些特征使负载Au催化剂在硝基芳香烃还原中具有独特催化性能。本论文通过水热合成法制备CeO2和Ce1-xZrxO2,络合燃烧法制备Ce1-xMnxO2载体,沉积沉淀法制备了Au/CeO2、Au/Ce1-xZrxO2和Au/Ce1-xMnxO2催化剂,并在硝基苯加氢制备氧化偶氮苯反应中检测其催化活性。通过X-射线衍射(XRD)、H2-TPR、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、透射电镜和X-射线光电子能谱(XPS)测试,对载体和催化剂进行表征。对于Au/CeO2催化剂,分别考察了金担载量、反应温度、时间、压力和溶剂等对催化反应的影响。在甲苯溶剂中、50 oC。H2压力为2 MPa时,0.2 wt%Au/CeO2-rod催化剂表现出优异的催化活性,反应5小时,硝基苯转化率和氧化偶氮苯选择性分别为95.1%和93.1%。将Zr元素引进CeO2晶胞内,考察了Au/Ce1-xZrxO2催化剂的金担载量、载体形貌、反应时间和Zr不同掺杂量对催化反应的影响。发现随着Zr的引入,催化活性变化较大,高Zr含量的样品活性较低,0.2 wt%Au/Ce0.95Zr0.05O2-rod催化剂具有优异的催化活性,反应5小时,硝基苯的转化率和氧化偶氮苯的选择性分别为74.3%和89.5%。此外,不同形貌的0.2 wt%Au/Ce0.95Zr0.05O2活性差异很大,棒状、立方和片状的催化剂对硝基苯转化率分别为74.3%、45.3%和21.0%,对氧化偶氮苯的选择性分别为89.5%、92.0%和44.4%。本文还探究了0.2 wt%Au/Ce1-xMnxO2催化剂的反应时间和Mn的掺杂量对催化反应的影响。在2 MPa H2压力和50 oC的条件下,反应时间为3小时,0.2 wt%Au/Ce0.95Mn0.05O2催化剂具有优异的催化活性催化活性最好。硝基苯的转化率和氧化偶氮苯的选择性分别为88.9%和94.1%。通过络合燃烧法制备Ce1-xMgxO2载体,沉积沉淀法制备0.2 wt%Au/Ce1-xMgxO2催化剂,并在Na BH4还原硝基苯制备氧化偶氮苯反应中检测其催化活性。通过X-射线衍射(XRD)、H2-TPR、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)测试,对载体和催化剂进行表征。分别考察了催化剂的焙烧温度、反应时间和Mg不同掺杂量对催化反应的影响。未焙烧0.2 wt%Au/Ce0.9Mg0.1O2催化剂具有优异的催化性能,在室温反应2小时硝基苯的转化率和和氧化偶氮苯的选择性分别为95.8%和93.8%。
其他文献
空气质量好坏的程度与空气中污染物浓度的高低密切相关。在特定的时间和区域内,空气污染物浓度的高低会受到很多因素的影响。主要原因是来自固定和流动污染源的人为污染物排放大小,例如车辆、工业企业的生产排放、居民取暖等因素,而城市的地理样貌和气象信息同时也对空气质量产生了重要的影响。有效的预测未来一段时间内特定地理环境下的空气质量的变化,不仅对政府调整环境政策提供帮助,也为预防空气污染提供了科学依据。为了更
图像作为生产、生活的重要媒介,其应用范围非常广泛。在拍摄图像的过程中由于相机抖动、物体运动等原因造成图像模糊不清。给人们带来诸多不便。图像盲去模糊是图像预处理的
将硝基芳香化合物还原为芳氨基化合物是化学领域的一项重要进展。此外,硝基芳香化合物也是工业和农业废水中最常见的有机污染物之一。目前过渡金属催化剂在芳硝基化合物加氢
随着计算机技术的蓬勃发展,电子商务与智慧医疗等平台如雨后春笋,由此用户产生的商业与医疗数据呈现爆发式增长,使得利用人工进行数据分析难以得到有效实施。得益于数据挖掘
随着用户数量的不断增多,网络中信息量也在不断增大。当网络产生数据包的速度超过某个阈值,网络中数据包的数量就会激增,就会产生网络拥塞问题,这个阈值就是网络的传输容量。实际网络如果陷入网络拥塞状态,就会显著影响网络发挥性能,影响用户的使用体验。正是基于此,本文选择运用复杂网络的理论,进行了提高网络的传输容量的研究工作。一般网络拥塞问题极易出现在中心节点或边上,在网络传输过程中这些地方最容易出现数据包的
随着我国高速铁路逐步进入网络化运营阶段,很多线路都出现了能力利用紧张的情况,列车停站方案作为影响高速铁路通过能力的重要因素,本文从停站方案优化角度研究提升高速铁路通过能力利用水平。首先,在分析高速铁路通过能力利用特点的基础上,从固定设施设备和行车组织方式两个方面分析高速铁路通过能力影响因素,并分析现有的高速铁路通过能力计算方法原理及适用性,通过分析列车停站扣除系数计算原理为后文研究奠定基础。然后,
本文研究了一种适用于直径10 m以上的特大型半自磨机Cr-Mo系合金钢衬板,使用SEM、TEM、力学性能测试等试验研究不同热处理工艺对Cr-Mo系合金钢衬板力学性能、显微组织及析出碳化物的影响。结合显微组织与力学性能分析确实最佳热处理工艺为920℃淬火+600℃回火,淬火组织为针状马氏体,调质组织为回火索氏体+少部分孪晶。其力学性能分别为硬度388 HBW、冲击功55 J、抗拉强度1295 MPa
钼和钼合金具有高熔点、高强度、高硬度等性质,但纯钼塑-脆转变温度高、再结晶温度低、高温耐磨性能较差,难以满足日益发展的应用需求。稀土元素及其氧化物具有较高的熔点、稳定的结构,加入到钼合金中能够有效改善钼合金的力学性能。本文通过Y_2O_3/CeO_2复合掺杂提高钼合金的力学性能。本文利用液液掺杂,并通过煅烧、还原、成型、烧结和轧制过程,制备了Mo-Y_2O_3/CeO_2钼板,研究了钼合金板材制备
自从法国科学家傅里叶在1807年提出傅里叶分析以来,傅里叶变换几乎在理论研究与工程实际应用的所有领域都发挥着巨大作用。但是随着社会的发展进步,研究领域也在不断扩展,傅
随着人们对高分辨率视频需求的日益增强,高性能视频压缩算法的研发变得越来越迫切。HEVC(High Efficiency Video Coding,高效视频编码)视频压缩算法因为其优异的压缩效率和压