论文部分内容阅读
随着社会经济的发展,重金属污染日益严重,其中重金属镍造成的水体污染已引起人们的关注。研究表明,镍可导致接触性过敏性皮炎,长期接触镍污染的水源会引发呼吸道癌症,镍成为影响人类健康和社会环境的危险品,因此开展处理重金属镍的研究方法非常迫切。纳米铁与镍离子作用,是实现镍污染去除的重要途径,纳米零价铁具有还原性高、反应活性强的特点,但颗粒易团聚、易氧化,导致反应活性降低。生物质碳比表面积大,对镍离子具有一定的吸附性。纳米零价铁/生物质碳结合了二者的大比表面积、强吸附性、强还原性的优点,能高效处理环境中的重金属镍,是目前最具有潜力的除镍材料。本文采用生物质碳材料负载纳米零价铁吸附去除水中的重金属镍,通过XRD、N2物理吸附、Raman、FT-IR等测试对材料进行分析,并考察了纳米零价铁含量、镍初始浓度、反应温度、pH值等对吸附去除镍影响,研究了反应动力学和吸附等温实验,揭示了反应机制,为纳米零价铁/生物质碳处理重金属镍废水提供理论依据。主要研究工作如下:(1)以葡萄糖为原料,采用水热聚合和高温碳热还原法制备了系列介孔纳米零价铁/石墨化碳(xFe/g-C)复合材料。表征结果发现,碳热还原制备纳米零价铁所需的温度应高于800℃,材料具有介孔晶相结构,铁物种以零价铁的形式存在,促进了零价铁和镍之间氧化还原反应。对含镍废水处理结果显示,反应机制主要以氧化还原为主,而非吸附过程。材料对镍的去除率随着零价铁含量和pH值的增大先增大后减小,随着温度的升高而降低。在溶液温度30℃、pH为5时,18.4Fe/g-C材料(铁含量18.4 wt%)材料处理含镍废水溶液(20 mg/L),去除率达到86.8%。吸附动力学研究表明18.4Fe/g-C材料处理不同浓度Ni2+的过程符合准二级动力学吸附过程。18.4Fe/g-C材料对镍离子的吸附模型与Langmuir等温吸附模型最为符合。(2)以面粉为碳源,硝酸铁为铁前驱体,采用直接碳化法、等体积浸渍法结合碳热还原技术制备纳米零价铁/泡沫碳(xFe/C)复合材料。结果显示,xFe/C材料具有无定形和石墨化两种结构,显示介孔织构特征;xFe/C材料中的铁主要以零价铁的形式存在。材料对Ni2+的去除率随铁含量、反应温度的增加而增大,随着镍初始浓度的升高而减小,去除机制包括吸附和氧化还原作用。在溶液温度30℃、pH为5时,用65.5Fe/C与镍废水溶液(100 mg/L)进行反应,去除率可达到94.9%。65.5Fe/C处理不同浓度Ni2+的过程符合准二级动力学过程,等温吸附模型与Langmuir吸附模型更吻合,吸附表现为单分子层吸附。