【摘 要】
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异丁烯是一种十分重要的化工原料,在化工、能源和材料行业中具有广泛的应用前景。正丁烯骨架异构化工艺具有原料来源充足、成本低廉、工艺流程简单、不会造成环境污染等优点,
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异丁烯是一种十分重要的化工原料,在化工、能源和材料行业中具有广泛的应用前景。正丁烯骨架异构化工艺具有原料来源充足、成本低廉、工艺流程简单、不会造成环境污染等优点,能够用于应对异丁烯资源的短缺,发展前景广阔。本文对研究相对较少的SAPO-11分子筛催化剂进行了详细的研究,考察了合成原料、晶化条件及原料配比对合成SAPO-11分子筛的影响。研究结果表明,以酸性硅溶胶为硅源、拟薄水铝石为铝源、正磷酸为磷源、二正丙胺和二异丙胺为模板剂,在原料摩尔比为Si O2:Al2O3:P2O5:M:H2O=0.2:1.0:1.0:0.9:50.0、晶化温度为200℃、晶化时间为24h的条件下合成的SAPO-11分子筛较为纯净、无杂晶相存在,此时的相对结晶度也最高,为125.05%。表征结果表明合成的SAPO-11分子筛晶粒为大小均一的长方体,杂晶和无定形物质少;合成SAPO-11分子筛的酸性弱于市售的ZSM-35分子筛,但略强于市售的SAPO-11分子筛。将合成的SAPO-11分子筛挤条成型后用于催化正丁烯的骨架异构化反应,结果表明在反应压力为0.1MPa、反应温度为400℃及反应空速为8h-1的条件下,合成的SAPO-11分子筛表现出良好的催化性能。与市售的ZSM-35分子筛相比,合成SAPO-11分子筛的异丁烯选择性高、稳定性好,异丁烯的选择性及收率不存在明显的“爬升期”;合成SAPO-11的酸性略强于市售SAPO-11分子筛,正丁烯的转化率和异丁烯的收率均略高于市售SAPO-11分子筛,反应5h后,合成SAPO-11分子筛的正丁烯转化率为41.7%,异丁烯的选择性及收率分别为88.1%和36.7%。考察了粘结剂对合成SAPO-11分子筛催化性能的影响,结果表明加入SB粉导致合成SAPO-11分子筛上异丁烯的选择性略有下降,但能增大正丁烯的转化率及异丁烯的收率,故SB粉可作为合成SAPO-11分子筛挤条成型的粘结剂,且挤条成型的合成SAPO-11分子筛催化剂可被用于催化正丁烯的骨架异构化反应。
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