通过结构优化设计实现功能性材料的力学强化,从而更好满足相关领域的实际应用需要一直是当前材料科学领域的研究热点。近年来,随着表征手段的提高,生物结构材料的优异的机械性能与其微观结构之间的关系得到广泛关注和深入研究。例如贝壳不仅具有光彩夺目的结构色和优异的机械力学性能,其高度有序的“砖-泥”微观层状结构也被系统研究,并成为高强度功能材料最受欢迎的设计模型之一。本论文以贝壳等生物结构材料为模型,选用合适的一维和二维纳米结构单元,采用喷涂层层自组装的方法成功制备出几种具有优异力学性能的仿生多层组装复合膜,同时揭示其力学性能与微观结构和界面作用之间的关系。主要研究结果包括以下三个方面:(1)以银纳米线和巯基壳聚糖作为结构单元,通过喷涂层层组装技术制备一系列仿生多层组装银纳米线-巯基壳聚糖复合膜。利用银与巯基之间形成的银-硫共价键可以优化界面作用力,进而增强膜的力学性能。相对于纯的巯基壳聚糖膜,当银纳米线的比例达到60 wt%时其拉伸应力和杨氏模量增加了 3.9和11.7倍,且远远大于银纳米线-壳聚糖膜、其他纳米粒子与壳聚糖形成的复合膜以及银纳米线与其他有机物形成的复合膜的力学性能。此外,60 wt%银纳米线-巯基壳聚糖复合膜拥有良好的抗疲劳性。银-硫键对银纳米线-巯基壳聚糖复合膜的增强效应将来也有望用于其他高性能复合膜的制备。(2)芳纶纤维具有优异的机械性能、耐高温和化学惰性等,因此是一种重要的高性能复合材料,已经被广泛用于航空航天,造船和军工领域。由芳纶纤维剥离获得的均匀的芳纶纳米纤维是一种新型的结构材料组装基元。我们基于一维的芳纶纳米纤维和二维的云母粉,利用喷涂层层组装技术制备一系列复合膜。利用一维和二维结构基元界面间形成的多重氢键和“砖-泥”微观层状结构显著提高了复合膜的力学性能。40 wt%无机掺杂比例的芳纶纳米纤维复合膜具有良好的柔韧性和透光性,而且其力学性能得到显著增强,拉伸应力,杨氏模量和韧性相对于纯的芳纶纳米纤维膜分别增强了 1.7, 3.2和1.8倍。(3)基于纳米云母片和海藻酸钠为结构单元,通过喷涂层层组装技术成功制备了一系列仿贝壳多层组装的复合膜。利用纳米云母片和海藻酸钠之间的静电和氢键优化界面作用力,该复合膜优化后的拉伸应力和杨氏模量分别达到205 MPa和18.4 GPa。该膜的透光性良好,同时具有很好的防火阻燃性能。该复合膜还可以涂层到聚酯薄膜基底上,实现对于基底材料的功能改性。