【摘 要】
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随着全球工业化和城市化进程的不断加快,水资源污染问题日益突出。其中重金属和抗生素类污染物的有效控制已经成为亟待解决的重要问题。与传统技术相比,光催化技术具有能耗低、去除率高及无二次污染等优点,被认为是最具发展潜力的污水净化技术之一,但由于存在太阳光利用率低等问题,限制了其广泛应用。针对这一科学问题,本文以比表面积大、结构与功能易调控的金属-有机框架(MOFs)材料为主体,构建了Ag/NH_2-MI
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随着全球工业化和城市化进程的不断加快,水资源污染问题日益突出。其中重金属和抗生素类污染物的有效控制已经成为亟待解决的重要问题。与传统技术相比,光催化技术具有能耗低、去除率高及无二次污染等优点,被认为是最具发展潜力的污水净化技术之一,但由于存在太阳光利用率低等问题,限制了其广泛应用。针对这一科学问题,本文以比表面积大、结构与功能易调控的金属-有机框架（MOFs）材料为主体,构建了Ag/NH2-MIL-125（Ti）、Ag/Ag Cl/NH2-MIL-88B（Fe）、NH2-MIL-88B(Fex In1-x)和NH2-MIL-68(Inx Fe1-x)4类MIL系列MOFs复合功能材料,以Cr（VI）和盐酸四环素（TC-HCl）为目标污染物,考察了以上催化剂的光催化性能,并确定了催化反应过程中的活性氧物种,提出了光生电荷迁移和光催化反应的机制。主要研究结果如下:（1）采用溶剂热-紫外还原技术制备了具有“芝麻饼”形貌的Ag/NH2-MIL-125（Ti）复合光催化材料。由于Ag0的均匀负载,拓宽了可见光响应范围,增强了可见光催化性能。可见光条件下,对Cr（VI）的光催化还原率达到57.04%,是NH2-MIL-125（Ti）的2.74倍,这归因于Ag/NH2-MIL-125（Ti）特殊的“芝麻饼”形貌以及Ag0与NH2-MIL-125（Ti）之间形成的异质结构。（2）通过溶剂热-紫外还原法制备了Ag/Ag Cl/NH2-MIL-88B（Fe）复合光催化材料。由于Ag的表面离子体共振效应使该催化剂的能带结构得到优化,提高了可见光响应性能。可见光条件下,Ag/Ag Cl/NH2-MIL-88B（Fe）（10 wt%）光催化还原Cr（VI）的效率为81.78%,是NH2-MIL-88B（Fe）的2.26倍。（3）通过一锅法制备了In（Ⅲ）掺杂的双金属MOFs材料NH2-MIL-88B(Fex In1-x)。In（Ⅲ）的引入优化了催化剂的能带结构,从而改善了其可见光吸收能力。可见光反应条件下,NH2-MIL-88B(Fe0.6 In0.4)对Cr（VI）的光催化还原效率为98.16%,对TC-HCl的催化降解效率为65.90%,分别是NH2-MIL-88B（Fe）的1.94和2.14倍。反应过程中产生的活性氧物种·O2-和·OH被ESR验证。（4）通过一锅法构建了Fe（Ⅲ）掺杂的双金属MOFs材料NH2-MIL-68(Inx Fe1-x)。基于In-Fe双金属的协同效应,降低了电子空穴复合几率,提高了其光催化性能。可见光反应条件下,NH2-MIL-68(In0.4 Fe0.6)对Cr（VI）的光催化还原效率为99.09%,对TC-HCl的光催化降解效率为62.13%,分别是NH2-MIL-68（In）的5.00和2.56倍。
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