基于碳量子点的多巴胺电化学传感器

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本论文根据碳量子点(CDs)特殊的高比表面、高催化和多活性位点等性能,制备了一系列基于CDs及其复合材料修饰电极,并将修饰电极应用于多巴胺(DA)的电化学检测,构建三种新型的DA电化学传感器。主要研究内容如下:(1)制备了碳量子点-壳聚糖复合材料修饰玻碳电极(CDs-CS/GCE),采用透射电镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱等手段对CDs进行表征,同时使用原子力显微镜(AFM)对电极表面形貌进行了表征。以[Fe(CN)6]3-/4-为探针,采用循环伏安法(CV)和交流阻抗法(EIS)考察了修饰电极的电化学性能。将该电极用于生物分子DA的检测,结果表明:DA在CDs-CS/GCE上的电化学响应比裸GCE和CS/GCE更强,说明CDs-CS/GCE能对DA高灵敏性地测定。由于CDs表面富含羧基官能团,表面带有负电荷,因此,其容易与带正电荷的DA作用,同时可以排斥带负电荷的AA和UA的干扰,表明CDs-CS/GCE能对DA高选择性地测定。在最优的条件下,将该传感器用于DA的定量分析,结果显示:DA的检测范围:0.1-30.0LM,检出限达到:11.2 nM(3S/N),将该传感器应用于盐酸多巴胺注射液中DA含量的测定,结果令人满意,同时,该电极活性至少可以维持2个星期。(2)本章节主要开发了基于Au@碳量子点-壳聚糖复合膜修饰玻碳电极(Au@CDs-CS/GCE)灵敏、稳定的新型DA电化学生物传感器。因为CDs表面带有羧基官能团,其表面带有负电荷,所以,其更易与带正电荷的DA作用,同时可以排斥带负电荷AA和UA的干扰;而Au纳米粒子具有高的导电性和大的比表面积,其可以大大提高体系的电化学信号。与裸GCE、CS/GCE、Au-CS/GCE以及CDs-CS/GCE相比,Au@CDs-CS/GCE对DA有更好的催化活性。在最佳的条件下,DA的检测范围是0.01-100.0μM,检出限为1.0nM(3S/N)。将该修饰电极应用于测定盐酸多巴胺注射液中DA的含量,其结果令人满意,且该电极的活性至少可以维持2个星期。(3)在本章节中,我们开发了基于还原态石墨烯-碳量子点复合膜(rGO-CDs)的DA电化学传感器,该传感器具有高灵敏度、特异性和稳定性好等优点。因为CDs表面带有羧基官能团,其更易与带正电荷的DA作用,同时,由于DA分子内存在着苯环结构,容易与rGO形成π-π作用,而AA和UA本身带有正电与CDs相互排斥,同时,AA和UA没有苯环结构,不能够与rGO作用,因此rGO-CDs复合材料修饰电极(rGO-CDs/GCE)对于DA的检测具有高的选择性。在最佳条件下,rGO-CDs/GCE对于DA的检测比裸GCE、CDs/GCE以及GO/GCE有着更好的电化学活性。使用DPV探讨其灵敏性,其检测的线性范围为:0.01-450.0 LM,检测极限为1.5 nM(3S/N)。与此同时,rGO-CDs/GCE应用于检测盐酸多巴胺注射液中DA的含量,其结果良好,且该生物电极至少可以保持6个星期的活性。
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