气液共进料的高通量固定床反应器的研究和在催化反应中的应用

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高通量催化反应技术是组合化学方法在催化科学中的应用。高通量催化反应器与传统的催化反应器不同,它有许多平行的反应通道,能够同时快速测试多种催化剂的催化性能,可以节约大量时间,在催化剂的研究中具有重要意义。本论文研究设计了一种新型的高通量固定床反应器,这种反应器能够同时进行气体和液体进料,进行具有气体和液体反应物参加的催化反应。这套高通量反应器由一套液体分流器、一个气体分流器和一个多通道反应器构成。液体分流器能够将一路液体流平均分成36(6×6)路液体流。气体分流器能将一路气体平均分成36(6×6)路气体。反应器有36(6×6)个通道,可以同时评价36个催化剂。以二甲醚为甲基化试剂,甲基化苯胺制N-甲基苯胺为测试反应研究了该反应系统的实用性。经过测试,表明该反应器的相对误差在±10%左右,只有一个通道给出了较高的相对误差(-13.1%),该通道在以后的反应中被放弃使用。在验证了反应器的均匀性以后,我们利用这个反应系统进行了甲基化苯胺制N-甲基苯胺的催化剂研究。我们研究了HZSM-5、γ-Al2O3、SiO2、SBA-15、HY型分子筛、硅胶和硅铝胶负载的Cr2O3、MnO2、Fe2O3、CoO、NiO、CuO、ZnO、Ag、Bi2O3和CdO催化剂在二甲醚甲基化苯胺制N-甲基苯胺反应中的催化性能,发现ZnO/ HZSM-5(Si/Al=40)是最好的催化剂。在进一步的研究中我们利用单管式反应器进行研究,优化了催化剂的反应条件,在9.1wt%ZnO/HZSM-5(Si/Al=40)催化剂上得到了20%苯胺转化率和99.4%的N-甲基苯胺选择性。
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