子牙河水系平原河流沉积物有机氮特征及其矿化研究

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有机氮矿化是由异养微生物参与的有机氮转化为无机氮的过程,在这个过程中有机氮即作为能源也作为微生物代谢产物。有机氮矿化速率与沉积物特性相关。有机氮矿化速率还取决于有机氮的活性组分及形态有关。有机氮的形态包括氨基酸、氨基糖和杂环氮化合物。氨基酸是有机氮矿化过程中最易降解的形态,并对氮的矿化速率做出了强大的贡献。此外,蛋白质氨基酸和非蛋白氨基酸的比例是有机质成岩过程的一个指标。沉积物中氨基酸组成和含量的改变与沉积环境密切相关。海河流域位于我国经济的核心区域,是我国极度干旱和严重污染的流域之一。耗氧、富营养化和有毒物质是海河流域面临的最紧迫问题,特别是在有城市分布的平原区域。水体中氨氮浓度的过高,平均浓度为4.34mg·L-1,是与这些环境问题相关的污染物之一,在平原区子牙河水系尤为严重。本研究选择海河流域子牙河水系平原区河流,分析河流表层沉积物中氮的分布特征并对沉积物进行了有机氮评价;通过沉积物有机氮矿化实验并采用One-pool模型进行了拟合,分析了有机氮矿化量及其易矿化部分氮;以氨基酸为例揭示沉积物中有机氮形态特征,并采用氨基酸评估了沉积物中有机质的降解程度;并通过对水-沉积物界面中氮的形态特征、表层沉积物氨化速率与硝化速率比对,揭示了氨氮的迁移转化规律。研究结果表明:  (1)子牙河水系各河流为高NH3-N污染,TN浓度均值为31.28 mg·L-1,超过国家地表水Ⅴ类标准15倍,NH3-N含量最高,占TN的79%,OrgNwater次之;表层沉积物中含氮物质主要以有机氮形式存在,平均浓度为3.290g·kg-1,约为NH3-N的4.5倍;子牙河水系水体中NH3-N与OrgNwater、NH3-N与T存在显著正相关(P<0.01),表层沉积物中NH3-N、OrgNsed与TOC之间存在显著正相关(P<0.01);子牙河水系河流表层沉积物普遍处于有机污染状态,根据有机污染评价结果显示有机氮污染造成的影响要略高于有机碳,北澧河沉积物污染最为严重;  (2)子牙河水系沉积物中有机氮是氮的主要存在形态,沉积物有机氮(OrgNsed)平均浓度为3114 mg·kg-1,总水解氨基酸氮(THAAs-N)占OrgNsed的45.53%;蛋白类氨基酸氮是THAAs-N的主体,占THAAs-N的90.24%,为沉积物潜在释放氮及矿化氮的主体;子牙河水系表层沉积物氨基酸以Gly、Pro摩尔含量最高,分别占THAAs的14.70、10.00 mol%;根据官能团类型分类,蛋白类氨基酸为主要类别,占THAAs的89.50 mol%;蛋白类氨基酸以中性氨基酸为主,平均含量为THAAs的40.69 mol%;亚氨基酸及非蛋白类氨基酸的含量差异性从侧面反映出水系河流污染物来源;采用Glu/γ-Aba及DI指数判断有机质的降解程度,结果显示子牙河水系大部分区域沉积物有机质降解程度较低。此外还通过矿化实验发现,有机氮矿化为氨氮的重要来源之一。  (3)子牙河水系平原区河流表层水、上覆水与孔隙中氨氮污染严重,上覆水中氨氮占无机氮的75.33%和孔隙水中氨氮占无机氮的83.09%;子牙河水系平原段河流沉积柱中TN平均含量高达5648.84±6457.03 mg·kg-1,沉积物中NH3-N为最主要的无机氮形态,在各类氮形态中仅次于OrgNsed。NH3-N约占TN的8.12%,而OrgNsed约占TN的86.91%。其他形态氮如NO3-N和NO2--N合计仅为TN的4.96%。而子牙河水系平原段河流表层沉积物潜在氨化速率均大于潜在硝化速率,氨化速率约为硝化速率的24倍。子牙河水系平原段滏阳河上游为氨氮从沉积物向上覆水扩散,沉积物为氨氮的“源”;下游河流普遍为氨氮由上覆水向沉积物扩散,沉积物为氨氮的“汇”。
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