【摘 要】
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化石燃料的过度消耗打破了大气中碳循环的平衡,引发了温室效应和全球变暖等严重后果。通过可再生电力驱动的电化学CO2还原是缓解危机的有效途径,并可将CO2转化为增值燃料和化学品。然而,该技术面临催化活性低、产物选择性低和竞争性析氢反应等问题,开发高效稳定的电催化剂是当下最为主要的目标之一。最近,金属有机框架衍生的碳材料吸引了越来越多的关注,因为它们具有许多诸如可调控的孔隙率,丰富的缺陷和杂原子易掺杂的
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化石燃料的过度消耗打破了大气中碳循环的平衡,引发了温室效应和全球变暖等严重后果。通过可再生电力驱动的电化学CO2还原是缓解危机的有效途径,并可将CO2转化为增值燃料和化学品。然而,该技术面临催化活性低、产物选择性低和竞争性析氢反应等问题,开发高效稳定的电催化剂是当下最为主要的目标之一。最近,金属有机框架衍生的碳材料吸引了越来越多的关注,因为它们具有许多诸如可调控的孔隙率,丰富的缺陷和杂原子易掺杂的益处。本文主要以ZIF-8为前驱体,分别制备了氮掺杂碳材料和铋掺杂的碳氮材料。主要探究内容和结果如下:（1）采用一个简便、快捷的方法,通过水热反应得到ZIF-8前驱体,经过热解得到氮掺杂碳网（NC-1000℃）。多孔结构的NC-1000℃具有高比表面积和优异的导电性,在氧还原反应和二氧化碳还原反应中表现出优异的催化性能。在0.1M KOH溶液中,NC-1000℃对氧还原的起始电位和半波电位分别为0.95 V vs.RHE和0.86 V vs.RHE,催化性能与商业Pt/C（起始电位:0.96 V,半波电位:0.84 V）相当;1M KHCO3溶液中,NC-1000℃在电压为-0.55 V vs.RHE,其CO2转化CO法拉第效率高达95%,一氧化碳局部电流密度高达7.5 m A cm-2。进一步将NC-1000℃应用在锌空电池和微生物CO2电解池的耦合装置中,以NC-1000℃为阴极组装的锌空气电池,能够释放141 m W cm-2的最大功率密度,以其作为外援电压驱动微生物CO2电解池,后者可稳定高效地将CO2转换为CO超过40 h。本论文首次将锌空电池和微生物CO2电解池装置耦合,为二氧化碳的转化开辟了新的途径。（2）在合成ZIF-8的过程中嵌入无毒且储量丰富的铋元素,经过离子交换、高温热解后制备了一系列的铋掺杂碳氮材料。探究了不同Zn/Bi比例和热解温度对材料形貌、结构和催化性能的影响。结果表明,在碳化温度为900℃,Zn/Bi为20:1时,复合材料展现出优异的二氧化碳还原性能,可在-0.57 V vs.RHE的电压对产物CO实现高达91%的法拉第效率。
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