【摘 要】
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石墨炔（GDY）是一种新型碳的同素异形体,具有高度共轭的骨架结构和丰富的炔键结构,在催化领域具有巨大的应用潜力。2018年,Wang等通过周环反应将一种新形式的氮（sp-N）原子引入到GDY中的确定位置。在碱性环境中,sp-N掺杂的GDY的电催化氧还原反应（ORR）性能接近商业Pt/C,非常具有研究价值。然而在这项工作中,实验的中间产物以及反应过程一直是“盲盒”,如果能够通过设计化学反应得到高品质
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石墨炔（GDY）是一种新型碳的同素异形体,具有高度共轭的骨架结构和丰富的炔键结构,在催化领域具有巨大的应用潜力。2018年,Wang等通过周环反应将一种新形式的氮（sp-N）原子引入到GDY中的确定位置。在碱性环境中,sp-N掺杂的GDY的电催化氧还原反应（ORR）性能接近商业Pt/C,非常具有研究价值。然而在这项工作中,实验的中间产物以及反应过程一直是“盲盒”,如果能够通过设计化学反应得到高品质的中间产物,将为理解其反应机理,获得高纯度sp-N掺杂的石墨炔提供理论和实验基础。基于此,通过对Click反应的理解,利用对叠氮苯甲酸与GDY的sp-C反应,在炔键位点对石墨炔进行精确修饰。并通过负载和掺杂的方式研究了相应产物的析氢反应和氧还原反应的催化性能。通过第一步的Click实验发现,GDY与对叠氮苯甲酸之间可以发生Click反应。通过原子力显微镜（AFM）分析发现Click反应后产物平均增厚1.1 nm,意味着有反应发生;通过透射电子显微镜（TEM）面扫分析可知Click后的样品含有N元素,且分布均匀,意味着含N官能团的成功接枝;通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析发现Click产物中含有新的C-N键,初步验证了三唑环的存在;通过同步辐射光谱和x射线光电子能谱（XPS）结合进一步证明了产物中存在三唑环;然后通过设计荧光标记羧基官能团和模拟端炔和内炔的实验辅助验证了Click能够同时在端炔和内炔上发生;同时通过实验确定了该Click反应最优的反应条件为80℃下利用Cu I催化36 h;最后将Click产物负载Pt纳米颗粒,通过TEM分析发现负载的Pt纳米颗粒分布均一,并将产物制成电极初步测试了其电催化析氢性能,在碱性环境中,负载Pt纳米颗粒的Click产物的电催化析氢性能相较于石墨炔和未负载Pt纳米颗粒的Click产物提升明显。通过第二步高温周环实验发现,Click产物在高温下煅烧可以生成sp-N掺杂的石墨炔。通过热重-质谱-红外联用研究了高温煅烧时的周环反应过程,发现Click产物在550-800℃时脱去五元环上C-N=N+片段,周环反应发生;通过同步辐射光谱和XPS光谱结合验证了sp-N在石墨炔中的存在,且占所有氮掺杂形式比例约为11.4%;并将产物制成电极初步测试了其电催化氧还原性能,在碱性环境中,sp-N掺杂石墨炔的极限电流密度(约4.85 m A cm-2),远高于GDY(约0.95 m A cm-2)。sp-N掺杂后的石墨炔的催化性能提升明显。
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