近年来,高效率、低成本的新型有机/无机杂化钙钛矿太阳能电池异军突起,引起了极大地关注。钙钛矿电池主要是以甲胺铅碘(CH3NH3PW3)为光吸收层的新型太阳能电池,而CH3NH3PbI3由于具有较高的光吸收系数、合适的直接带隙、优良的载流子传输性能和高的缺陷容忍性,被公认为是极具发展前景的新一代光伏材料。目前,CH3NH3PbI3光吸收层薄膜的制备一般采用真空热蒸发法和非真空溶液法两种。其中,真空热蒸发法存在设备昂贵、制程复杂等缺点；而溶液法也存在液相反应控制困难,经常导致薄膜出现粗糙多孔、覆盖不完全等缺陷,对器件光伏性能影响极大。因此,急需研究并开发出简单的新型薄膜制备工艺,以推动钙钛矿电池的发展及商业化应用。本论文中,我们创新性的采用低成本、操作简单、可大面积应用的化学气相沉积工艺(CVD)来制备CH3NH3PbI3光吸收层。同时对薄膜进行系统表征以优化制备工艺,进而成功研发出高效率钙钛矿光伏器件。本论文主要包括：第一,采用新型的低压化学气相沉积(LPCVD)方法制备出高质量CH3NH3PbI3薄膜,通过温和的气相-固相(G-S)反应,有效解决了无机薄膜PbI2与有机基团CH3N3HI之间超快插层反应速率问题,避免薄膜出现粗糙、多孔及不完全覆盖等缺陷。研究表明,LPCVD法制备的钙钛矿薄膜具有致密度高、结晶性能好、光吸收强及载流子扩散长度长等优点。更为重要的是,LPCVD方法制备出的钙钛矿薄膜具有较好的湿度容忍性,甚至在高温、激光照射的情况下仍能稳定不分解。基于所制备的高质量光吸收层薄膜,我们在高湿度开放环境下研制出效率达12.73%的光伏器件。第二,采用更为简单可控的原位化学气相沉积(ITCVD)方法制备出4cm×4cm的大面积钙钛矿薄膜,并且初步制备出电池器件,获得了12.2%的光电转换效率。同时,我们首次发现了气相辅助法制备钙钛矿太阳能电池中有趣的J-V曲线翻转"roll-over"现象。通过EIS、C-V和XPS等测试表明：钙钛矿太阳能电池中未被报道的PbI2/CH3NH3PbI3异质结是导致该现象产生的主因,该发现有助于更好的理解新型钙钛矿太阳能电池的工作机理。最后,利用新颖的CH3NH3Cl辅助两步化学气相沉积(STCVD)方法制备出更高质量的钙钛矿薄膜,并且详细的研究了C1元素在G-S反应过程中所起的作用。研究发现,CH3NH3Cl可以快速的与PbI2薄膜发生反应,修复其沟壑缺陷,并细化晶粒成为种子晶模版,进而制备出致密、均匀、晶粒尺寸超大的高品质CH3NH3PbI3薄膜,从而可以减少晶界处的电荷复合,显著提高电池光伏性能。与常规气相沉积的器件性能相比,STCVD法制备电池的开路电压(Voc)平均值从0.915V提升到1.001V,电池最佳效率从10.29%提高到13.76%,达到了目前气相制备的较高水平。进一步研究发现：STCVD方法制备的电池具有良好的稳定性,未封装器件在大气环境下存放48天后,仍有4.15%的效率。由此可见,在本论文中STCVD法已初步实现了高效、稳定钙钛矿太阳能电池的可控制备。同时,还揭示了C1元素对钙钛矿薄膜气相生长的影响机制,有望为钙钛矿电池发展提供重要的理论实验依据和全新的研究思路。