等离子体改性BNNSs对其分散性及EP复合材料交流击穿强度的影响

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向环氧树脂(EP)中填充氮化硼纳米片(BNNSs)可以有效提高环氧树脂复合材料的热导率,但是,BNNSs填充量增加到一定程度会发生团聚问题,降低环氧树脂复合材料的交流击穿强度,限制了环氧树脂复合材料热导率的提高和实际应用。使用硅烷偶联剂等表面改性剂修饰可以有效改善纳米粒子的分散性,但BNNSs表面羟基少,直接用偶联剂修饰的效果不好,而等离子体改性可以提高材料表面的羟基含量。因此,本文采用大气压Ar+H2O双极性纳秒脉冲放电等离子体羟基化改性BNNSs,再用硅烷偶联剂KH560修饰,以提高其在环氧树脂中的分散性,并重点研究等离子体改性对BNNSs/EP纳米复合材料交流击穿强度的影响机理,使复合材料保持一定绝缘强度的前提下,可以填充更多的BNNSs,进而提高复合材料的热导率。
  首先,搭建了等离子体改性平台,采用X射线光电子能谱仪(XPS)研究不同湿度下的改性效果,得到合适的湿度点进行后续实验。然后,采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和热重分析(TGA)对比研究只用偶联剂改性和等离子体+偶联剂改性的BNNSs的表面化学性质。结果表明,等离子体改性可以有效提高BNNSs表面的羟基含量,并且羟基含量随相对湿度的增大先增大后减小。等离子体+偶联剂改性的BNNSs与偶联剂有更多的化学键作用,偶联剂的包覆率也更高。
  其次,采用最小邻域距和面积分布概率方法对BNNSs/EP纳米复合材料的断面扫描电镜(SEM)图片进行分析,定量评估BNNSs的分散性。由复合材料的透光率和冲击强度间接表征分散性。结合表面化学性质的研究结果,分析影响机理。结果表明,等离子体+偶联剂改性的BNNSs分散性优于只用偶联剂改性的BNNSs。随着BNNSs含量的增加,其团聚程度加重,等离子体改性对分散性的改善作用减弱,故二者分散性的差异逐渐减小。
  最后,测试了BNNSs/EP纳米复合材料的交流击穿强度和热导率,采用热刺激去极化电流法测试复合材料的陷阱特性,采用脉冲电声法测试复合材料的空间电荷分布,结合分散性和纳米电介质界面理论,分析影响机理。结果表明,随着BNNSs填充量的增大,深陷阱密度减小,对载流子的捕获和束缚作用减弱,并且负电极附近的空间电荷由负极性(抑制电荷注入)变为正极性(促进电荷注入),故两种复合材料的交流击穿强度均减小。在相同填充量下,等离子体+偶联剂改性的BNNSs与环氧树脂的界面作用更强,分散性更好,复合材料的深陷阱区体积分数更大,故深陷阱密度更大,交流击穿强度也更大。等离子体+偶联剂改性的BNNSs与环氧树脂之间的界面热阻更小,并且更好的分散性有利于形成导热通路,故等离子体+偶联剂改性的BNNSs/EP纳米复合材料热导率更大。
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