碳载钴酞菁氧还原电催化剂研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sesame_1975
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质子交换膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell,简称PEMFC)是一种新型、清洁能源,它可以在等温条件下直接将化学能转变为电能,具有启动快、安全、寿命长及能量密度高等优点,是便携式电源、移动动力电源等多种领域内的理想发电装置.然而,PEMFC的电池性能主要受到阴极氧还原电催化剂及其电极结构的影响.因此,该文研究了碳载钴酞菁(CoPc/C)作为阴极氧还原电催化剂,同时将其应用到氧电极的制备,优化氧电极结构.为降低燃料电池成本,促进PEMFC商业化提供理论依据.采用循环伏安法及线性电位扫描法研究了碳载钴酞菁催化剂的氧还原电催化活性,发现经700℃热解的CoPc/C催化剂活性最好.对碳载钴酞菁催化剂(CoPc/C)表面形貌进行SEM表征,发现经500℃热解后的催化剂,有小颗粒存在.700℃热处理过的样品颗粒变得更为细小、均匀,经900℃处理后,颗粒烧结,变为黑色块状物.热处理温度对催化剂的氧还原催化活性影响很大.当温度从500℃升高到700℃时,颗粒变小,比表面积增大,氧还原催化作用加强.当温度继续升高到900℃时,颗粒消失,变为块状物,使催化剂面积利用率降低,减弱了催化剂的催化活性.研究了粘结剂及催化剂载量对电极性能的影响,Nafion溶液作粘结剂的电极性能在低电流密度区优于用聚四氟乙烯(polytetrafluoroethylene, PTFE)粘结的电极;但在高电流密度区,PTFE作粘结剂的电极性能优于Nafion粘结的电极,这与电解质溶液的渗透有关.对氧电极结构进行优化,结果表明电极性能在PTFE含量为25﹪时最佳,催化剂载量5mg/cm<2>时最佳.用交流阻抗谱研究了催化氧还原的电极反应动力学,并提出了等效电路.发现Nafion粘结的氧电极与PTFE粘结的氧电极动力学参数不同,它们的差异可能是由于电极润湿度不同造成的.探讨了疏水性电极的氧还原过程,结果表明,用PTFE粘结的氧电极是由电荷转移反应和吸附过程控制,而其中电荷转移反应是主要控制的步骤.
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