铁基分子筛负载型催化剂上的合成气直接制取低碳烯烃反应

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:liangjingyu1
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以乙烯、丙烯为代表的低碳烯烃是非常重要的有机化工原料,是合成塑料、纤维和各类化工材料的关键中间体。将合成气催化转化制取低碳烯烃也是实现我国煤炭和天然气资源优化合理利用的一条重要的途径。因此,对合成气直接制取低碳烯烃的研究具有重要的学术价值和广阔的应用前景。本论文首先以硅铝分子筛为载体,制备了铁基硅铝分子筛负载型催化剂,考察了其对催化性能的影响,运用TG、BET、XRD、Raman、Pyridine-IR和XPS等多种表征手段对催化剂进行了表征,详细考察了负载顺序、焙烧温度、焙烧气氛等制备条件以及反应温度、反应压力、原料气空速等反应条件对催化性能的影响。其次,以硅铝分子筛为载体,研究了添加不同金属助剂后所制催化剂对催化性能的影响。实验结果表明,在H2/CO=2(V/V)、380℃、1.0 MPa、4400 h-1(标况)条件下,Fe/ZSM-5、FeK/ZSM-5和FeMnK/ZSM-5催化剂CO转化率分别为22.0%、65.2%和63.8%,C2=~C3=选择性分别为3.0%、8.5%和14.1%。最后,以全硅分子筛为载体,制备了铁基全硅分子筛负载型催化剂,研究了铁的负载量对Fe/Si-1催化剂催化性能的影响,实验结果表明,当负载量为18wt%时,CO转化率为53.5%,C2=~C3=选择性为10.6%。通过对不同形貌的Fe/Si-2催化剂催化性能的研究,发现载体的形貌对催化性能有明显的影响,在H2/CO=2(V/V)、340℃、1.0 MPa、4400 h-1(标况)条件下,Fe/Si-2(a)和Fe/Si-2(b)两种催化剂CO转化率分别为60.7%和23.7%,C2=~C3=选择性分别为4.0%和12.4%。以Si-2(a)为载体,研究了添加钾锰助剂后所制催化剂对催化性能的影响,实验结果表明,在H2/CO=2(V/V)、380℃、1.0 MPa、4400 h-1(标况)条件下,Fe/Si-2(a)、FeK/Si-2(a)和FeMnK/Si-2(a)催化剂CO转化率分别为67.1%、39.0%和34.0%,C2=~C3=选择性分别为3.0%、11.4%和10.8%。
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