过去二十年，单分子磁体引起了人们极大的兴趣。它是研究从分子到材料，从量子到经典临界行为的理想载体。从科学角度来看，单分子磁体表现出了宏观量子隧穿和量子位相干涉效应；从应用的角度来看，它们在信息存储和量子计算上显示出了潜在的价值。目前，单分子磁体的研究已经取得了丰硕的成果，但是仍然存在着许多问题和挑战。　　 作为第一个被发现的单分子磁体Mn12，它具有最好的结构解和最高的各向异性势垒。Mn12已经被大量的实验和理论进行了广泛的研究。但是对于单分子磁体最根本的两个特征：高的基态自旋和大的零场劈裂，本文却缺乏基础的理解。这个工作中，将结合Mn12和它的衍生物，研究Mn12单分子磁体自旋基态的成因和零场劈裂的来源。　　 首先，我们通过化学溶液法制备了Mn12单晶和过渡金属Cr/Fe替代的Mn12晶体。结合X射线衍射和中子衍射实验，测定了这个工作中研究的三个样品的晶体结构：Mri12、 Mn11Cr和Mn11Fe，确定了掺杂原子Cr/Fe在晶体中的位置。并使用交流磁化率和中子散射技术识别了Cr/Fe替代的Mn12晶体的组分。 　　 然后，结合直流磁化强度和交流磁化率实验数据，确定了Mn12、 Mn11Cr和Mn11Fe的基态自旋和哈密顿参数，讨论了各向异性对体系能级和隧穿劈裂的影响。 　　 笔者分析了Mn12单分子磁体磁交换耦合路径的位形和本质，使用经典蒙特卡罗模拟了四种磁交换耦合作用，很好地给出了Mn12的磁化率和基态。并研究了各个磁交换耦合对Mn12自旋基态的效应。　　 笔者使用自旋投影技术获得了Mn12、 Mn11Cr和Mn11Fe的零场劈裂，确定了其自旋耦合方案。并确定了单分子磁体的零场劈裂起源于单离子各向异性。 　　 最后，我们对以上工作做了总结，并对下一步的工作进行了展望。