多氯代苯并二嗯英和多氯代苯并呋喃(polychlorinated dibenzo-p-dioxins, polychlorinated dibenzofurans, PCDD/Fs)和二噁英样多氯联苯(dioxin likepolychlorinated biphenyls,dl-PCBs)是典型持久性有机污染物(POPs),脂溶性强,具有持久性和强毒性,在环境中普遍存在。该类物质为非需要工业副产品,主要来自于某些含氯化合物的生产过程和燃烧过程以及多氯联苯的工业化生产过程。二嗯英类化合物可通过食物链富集,产生生物放大效应,导致人体暴露。食品中二噁英类物质污染状况及人体暴露水平(包括二噁英类物质膳食暴露和机体负荷水平)受到整个社会和科学界的强烈关注。本研究针对我国普通居民二嗯英类物质暴露及健康风险评估的迫切需要和履行《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》成效评估的需要,以WHO推荐的总膳食研究和母乳监测为手段,开展膳食暴露评估和人体负荷研究,获得了我国代表性人群的外暴露(膳食摄入)和内暴露(机体负荷)水平数据和评估结果,首次获得我国普通人群膳食暴露分布数据并考察外暴露和内暴露状况的时间变化趋势。1.我国典型食品中二嗯英类化合物污染水平与居民膳食暴露评估采用高分辨气相色谱-高分辨质谱(HRGC-HRMS)结合同位素稀释技术测定2007年第四次中国总膳食研究中12个省市自治区和2009-2011年第五次全国总膳食研究中20个省市自治区的水产食品、肉类及其制品、蛋类及其制品、乳及乳制品、谷类、豆类、薯类和坚果、蔬菜等8类共计256个混合膳食样品中PCDD/Fs和dl-PCBs的残留水平。两次总膳食研究结果显示,按鲜重计,水产品中含量最高,平均含量为0.38(第四次TDS)和0.30(第五次TDS) pg TEQ/g,乳类次之,平均含量为0.17(第四次TDS)和0.13(第五次TDS) pg TEQ/g,肉类和乳类中相当,其他植物性食品中污染水平相对较低。自2007-2011年间,蛋类、乳类、谷类、豆类和坚果中污染水平呈下降趋势,薯类和蔬菜类样品中污染水平呈上升趋势,而水产和肉类则因地区而异。随后,结合膳食消费量数据,对我国居民膳食暴露水平进行估计并对潜在健康风险进行评估。2007年我国居民(成年男子)膳食暴露量均数为19.9pgTEQ/kgbw/month,范围为4.6-44.0pg TEQ/kg bw/month。2009-2011年我国居民膳食暴露量均数为20.2pg TEQ/kg bw/month,范围为4.3-53.8pg TEQ/kg bw/month.低于JECFA规定的PTMI (70pg TEQ/kg bw/month),表明我国居民由膳食暴露导致健康风险较低。肉类和水产食品等动物性食品是膳食暴露的主要来源,合计贡献率超过总暴露量的75%。对两次总膳食研究都包含在内的地区居民的膳食暴露评估进行比较,自2007-2011年问,我国居民平均膳食暴露水平呈下降趋势,但两次总膳食研究结果间不存在统计学差异。结合2007年个体消费数据,分析我国普通人群膳食暴露分布情况,平均水平消费人群(中位数)和高端消费人群(P95)的暴露水平分别为17.5和69.3pg TEQ/kg bw/month,都低于PTMI,表明我国绝大多数人口膳食暴露至健康风险处较低水平。在考虑年龄对膳食暴露的影响后,假定当前膳食消费结果不变,我国人口的约2.5%可能会在终生暴露水平上超过PTMI。由于我国人口基数庞大,这可能带来严重健康威胁和社会疾病负担。2.母乳样品中二噁英类化合物残留水平及母婴暴露评估按照WHO全球母乳POPs监测导则的指导,2011年在中国总膳食研究的调查点采集母乳样品,每个省包括一个城市点和两个农村点。按照各省的城市点和农村点分别混样。以HRGC-HRMS测定母乳样品中PCDD/Fs和dl-PCBs。除个别同系物外,PCDD/Fs和dl-PCBs在母乳样品中普遍存在,PCDD/Fs和dl-PCBs含量较高的同系物分别为OCDD和PCB-118、PCB-105、PCB-157。按TEQ计时,PCDD/Fs贡献约占总TEQ的73.5%,远高于dl-PCBs。总体上,2011年我国母乳中二噁英类化合物的含量为6.31±2.70pgTEQ/g fat,其中,城市母乳混合样品中二嗯英类化合物平均含量为6.63pg TEQ/g fat,农村母乳混合样品中二嗯英类化合物的平均含量为5.99pg TEQ/g fat。城市母乳残留水平略高于农村母乳,但无统计学差异。经济发达和工业化程度高的地区如上海的机体负荷水平高于牧区等经济欠发达地区如青海和内蒙。2011年我国居民总二嗯英化合物机体负荷水平与2009-2011年第五次TDS和2007年第四次TDS的膳食暴露评估结果间都存在较强相关性(r=0.78,r=0.75,p<0.01)。对两次母乳监测都包含在内的地区居民的机体负荷水平进行比较,自2007-2011年间,我国居民机体负荷水平呈上升趋势,存在统计学差异,由5.42pg TEQ/g fat升至6.76pg TEQ/g fat,上升25.1%,这与欧美相关研究所发现的下降趋势相反。我国哺乳期婴幼儿(0-6月)二噁英类化合物膳食暴露量为39.3±18.5pg TEQ/kg bw/day,范围为13.1-82.6pg TEQ/kg bw/day,远高于WHO规定的ADI1-4pg TEQ/kg bw/day)、欧盟规定的TWI (2pg TEQ/kg bw/day)以及JECIA规定PTMI (70pg TEQ/kg bw/month)等健康指导值,提示存在较高的健康风险。因此,在我国持续的母乳监测是十分必要的。3.研究展望虽然我国居民膳食暴露平均水平略有下降,但高端消费人群仍达到或超过PTMI水平,且我国母乳中二嗯英类化合物污染水平更是呈明确上升趋势,因此,需要加强并持续对我国二嗯英类物质的食品污染水平、膳食暴露和机体负荷的监测。针对哺乳期婴儿高暴露水平,有必要对早期暴露与生命远期健康影响之间关系进行研究,并加强立法和监管,降低环境污染水平,并最终降低膳食暴露水平和机体负荷水平,保护人类健康和环境。