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整体煤气化联合循环发电系统（IGCC）在进行热煤气重整制备合成气过程中,煤中的硫元素在气化/重整时转化为硫化氢（H2S）,而不是传统火电厂中的硫氧化物。尾气中的H2S具有强烈的毒性和腐蚀性,未经净化处理排放到空气中会对人体产生极大危害,也是烟羽和酸雨等环境问题的影响因素,所以脱除尾气中的H2S是当前热门的研究课题。常规脱硫工艺的运行温度远低于煤气化温度,导致热气冷却与再加热过程中额外的能量损耗。工业生产中的脱硫吸附剂存在突破硫容量较低、热稳定性差和再生困难等问题,所以开发适用于高温煤气脱硫、具有良好热稳定性和高效再生性能的吸附剂尤为重要。本文以复合稀土氧化物（氧化钐掺杂氧化铈）为研究对象,首先通过第一性原理计算,作为测试实验优化的理论基础;然后制备了系列氧化钐掺杂氧化铈（SDC）吸附剂,用于去除热煤气中的H2S,研究了钐（Sm）的不同掺杂量、不同脱硫反应温度、H2S浓度等条件对其脱硫性能的影响;进一步探讨了不同温度、不同气氛、脱硫/再生循环对吸附剂再生性能的影响,探究了吸附剂的再生机理与再生路径。基于密度泛函理论,在优化后的晶胞模型上研究Ce O2和SDC的电子结构、电荷转移、能带分布以及H2S分子在Ce O2（111）和SDC（111）表面不同位置的吸附过程。研究发现SDC与Ce O2的能带结构十分接近,但是SDC的态密度在费米能级附近明显增强,其费米能级进入价带,形成大量空穴,有助于提高吸附过程中的电子转移。Sm的掺杂使H2S中的S在SDC（111）表面Ce顶位的吸附能（-0.21317 e V）比在Ce O2（111）表面Ce顶位的吸附能（-0.17478 e V）显著减小,更利于H2S吸附;并且掺杂Sm后,H2S中的S在Sm顶位的吸附能为-0.14377 e V,也可形成吸附,表明SDC比Ce O2具有更好的脱硫性能,尤其是二元稀土氧化物之间的相互促进,对吸附剂的再生能力起到积极作用。研究结果揭示了SDC会与H2S产生强烈的相互作用,表现出明显的电子转移现象,表明整个脱硫过程发生了很强的化学吸附。理论计算证明SDC吸附剂具有更好的吸附性能,为实验室的精准测试和条件优化奠定了基础。采用草酸共沉淀法制备了SDC吸附剂并研究其高温脱硫性能。研究发现吸附剂中活性组分掺杂量对脱硫性能起关键作用,随着Sm掺杂量的增加,SDC吸附剂的脱硫能力呈现先增强后减弱的趋势,当Sm的掺杂量为20%时,晶粒尺寸最小,比表面积最大,SDC吸附剂显示出最高的H2S突破硫容量,达到12.1 g S/100 g吸附剂。由于Ce O2与Sm2O3之间的协同作用,SDC吸附剂具有出色的脱硫性能。当反应温度为800℃时,吸附剂的突破时间最长、突破硫容量最大,说明800℃是SDC吸附剂的最佳脱硫温度,表明该吸附剂在高温下具有很好的热稳定性,适用于高温煤气精脱硫。混合气氛中的H2会对SDC吸附剂的脱硫性能产生负面影响,并显著缩短突破时间,降低突破硫容量,而CO对SDC吸附剂的脱硫性能没有明显影响;另外,添加水蒸汽、提高质量空速和增加H2S浓度都会使SDC吸附剂的脱硫性能下降。在脱硫过程中H2S和H2将Ce4+还原为Ce3+,并且脱硫后晶格氧明显降低;脱硫后的SDC吸附剂表面存在不同价态的硫,Ce2O2S是SDC吸附剂脱硫后的主要含硫物质。掺杂适量Sm可加强SDC吸附剂对还原气体（H2、H2S）的吸附活性,提高了脱硫性能。通过研究SDC吸附剂的脱硫/再生循环过程,确定了吸附剂的再生路径与机理。研究发现SDC吸附剂具有优异的再生性能,并表现出良好的循环稳定性。脱硫后的SDC吸附剂可在含O2气氛中高效再生。当再生温度为800℃时,吸附剂的二次脱硫突破硫容量最大,表明SDC吸附剂的最佳再生温度为800℃;脱硫后的吸附剂在不同O2浓度下均有明显的再生效果,当再生气氛中O2含量为5%时,吸附剂二次脱硫突破时间最长。经过六次连续脱硫/再生循环,吸附剂的突破时间相差不大,脱硫效果接近新鲜吸附剂,具有良好的工业应用潜质。此外,因Ce2O2S是吸附剂脱硫后的主要含硫产物,所以吸附剂再生机理的关键是Ce2O2S的再生路径。高温下O2/N2混合气体中Ce2O2S有两种再生路径:在空气气氛中,Ce2O2S先被氧化为Ce2O2SO4,然后分解为Ce O2和SO2;在2%O2/N2气氛中,Ce2O2S发生氧化反应直接生成Ce O2和硫单质。因此,精确控制再生过程中的氧含量可获得硫单质,为复合稀土氧化物吸附剂的再生提供新的思路。