【摘 要】
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目前,我国是一个石化能源消耗的大国,但随着人们对美好环境的需求日益增加,如何处理燃烧废气、降低大气污染是一个亟需解决的问题。氮氧化物NOx是大气主要的污染物之一。目前
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目前,我国是一个石化能源消耗的大国,但随着人们对美好环境的需求日益增加,如何处理燃烧废气、降低大气污染是一个亟需解决的问题。氮氧化物NOx是大气主要的污染物之一。目前,以NH3为还原剂的选择性催化还原(NH3-SCR)被认为是十分有效的方法,并在世界范围内被广泛应用。本文制备了负载型单金属Mn基催化剂,体相掺杂型Li-Mn复合氧化物催化剂,以及负载型Li-Mn复合氧化物催化剂三种类型催化剂,其中负载型催化剂的载体为Ti O2、Zr O2、Al2O3、Si O2。对负载型单金属Mn氧化物催化剂研究发现,Zr O2系列催化剂具有优异的活性,Ti O2系列催化剂具有相对较好的选择性。通过各类表征发现,影响催化剂催化能力的因素包括催化剂活性组分Mn Ox的分散度、催化剂的还原能力和被还原的难易程度、催化剂表面Mn离子的价态情况、表面吸附氧浓度和羟基氧物种浓度。对于体相掺杂型Li-Mn复合金属氧化物催化剂,在空速为80 000 m L g-1 h-1下,所有催化剂的活性在测试温度区间达到转化界限,接近100%。在400 000 m L g-1 h-1下,Li的掺杂会抑制催化剂的活性,但是Li掺杂摩尔比例达到10%时,抑制作用最低,活性和选择性达到最佳。经各类表征发现,掺杂适量的Li会使催化剂体相结构中生成Mn5O8物相和Li Mn2O4物相和使催化剂还原能力提高来改进催化剂的催化性能。除此之外,在表面性质中,掺杂适量的Li通过调节催化剂表面不同价态的Mn离子浓度、羟基氧和表面吸附氧(或表面缺陷氧)浓度改进催化剂催化性能。对于负载型Li-Mn复合金属氧化物催化剂,Li的加入对不同载体的催化剂影响并不相同,Ti O2系列催化剂上,掺杂的Li提高催化剂低温SCR活性,提高选择性。在Zr O2系列催化剂,Li使催化剂选择性升高,而Al2O3系列催化剂与之相反。Si O2系列催化剂上,Li提高了催化剂的中高温活性,选择性也有所提高。经各类表征发现,Li通过改变催化剂的活性组分的分散度、形成新的晶相和改变催化剂的还原温度及能力,调节催化剂表面的Mn离子浓度和羟基氧和表面吸附氧(或表面缺陷氧)浓度改进催化剂催化性能,且在不同载体上规律不同。
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