TiO2光催化还原水中硝酸盐研究

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地下水硝酸盐污染已经成为世界各国面对的急需解决的问题之一,采用传统的去除水中硝酸盐技术面临诸多问题,研究开发去除水中硝酸盐新方法成为广泛关注的课题。本文采用光催化方法去除水中硝酸盐,系统考察了纯TiO2对水中硝酸盐氮的去除效果,创新地研究了N掺杂TiO2光催化还原水中硝酸盐氮的效能,旨在为脱除地下水中硝酸盐氮开辟一条新的可循之路。采用TiO2为催化剂光催化还原水中硝酸盐,考查了空穴清除剂、硝酸盐氮浓度、催化剂用量、保护气、光源种类、光强和水中离子等因素的影响,探索了反应机理,同时采用超声波、TiO2掺杂Fe3+等方法进行强化。结果表明:以TiO2作为光催化剂时,与甲醇、甲酸钠和EDTA相比,甲酸是较好的空穴清除剂,甲酸浓度为50mmol/L时还原效果较好。硝酸盐浓度、催化剂用量、保护气体N2、光源和光强度对TiO2光催化还原水中硝酸盐反应具有较大影响。TiO2光催化还原水中不同种类硝酸盐活性不同,活性由高到低的次序为:FeNO3>KNO3>NaNO3,水中Ca2+、Mg2+影响基本相同且影响不大,水中Cl-、PO43-使催化活性略有下降,SO42-完全抑制硝酸盐光催化还原反应。采用超声波强化和向水中添加Fe3+,TiO2活性和选择性都有所提高。将Fe掺杂到TiO2中提高了TiO2的活性,但使选择性变差。TiO2具有一定的光催化还原水中硝酸盐活性,水中硝酸盐去除率可达35.16%。水中硝酸盐光催化还原反应符合一级动力学,为平行-顺序分步反应。以硫酸钛和氨水为原料,采用水热沉淀法制备TiO2光催化剂, SEM、EDS、XRD、FTIR和XPS进行表征,制备的催化剂为掺杂N的锐钛矿型TiO2,掺杂的N取代了TiO2中的O原子形成了Ti—N键进入TiO2晶格。论文研究了N掺杂TiO2制备方法对光催化性能的影响,主要考查了硫酸钛浓度、氨水浓度、氨水滴加速度、pH、焙烧温度、水解温度、加料方式对该光催化剂活性的影响,研究了N掺杂TiO2光催化剂还原水中硝酸盐的效能。结果表明,在硫酸钛和氨水浓度均为0.5mol/L,pH=9.0,焙烧温度400℃,水解温度100℃条件下,采用顺加料法制备的N掺杂TiO2光催化活性较好,光催化还原硝酸盐氮浓度为50mg/L水溶液中的硝酸盐,反应120min后,硝酸盐转化率为95.8%。该催化剂无需掺杂金属组分,不存在重金属组分沥出风险,是一种新型光催化还原水中硝酸盐催化剂。
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