针对水环境中卤代芳烃难降解有机污染物的浓度低、分布范围广以及生物富集性和潜在威胁性等特点,以及现有的催化体系中催化剂催化活性有限,活化PS产生的硫酸根自由基释放后,不能快速传递至污染物被充分利用,导致污染物氧化降解效率下降的问题。本课题以卤代芳烃类污染物作为代表性目标物,以Fe基金属有机骨架（Fe-MOF）和氧化石墨烯（GO）为对象,首先合成了氧化石墨烯/新型金属有机骨架复合材料GO/Fe-MOF。然后针对其存在的起始反应速率低,催化效率还需进一步提升的不足,采用以GO/Fe-MOF为模板/前驱体的高温热解法,对催化剂的结构和性能进一步优化和调控。通过一锅溶剂热法制备了还原性氧化石墨烯/金属有机骨架（RGO/MIL-101（Fe））,研究复合催化剂中RGO和MIL-101（Fe）之间的协同效应,考察了催化剂的催化活性。以2,4,6-三氯苯酚（TCP）为目标污染物分子研究了复合材料的催化性能,以及反应参数对催化活性的影响。由此得出,RGO/MIL-101（Fe）相对于纯MIL-101（Fe）和单独的RGO,其催化活性明显增强,反应速率常数达到6.64×10^-2 min^-1。结果显示在反应条件为:RGO（5%）/MIL-101（Fe）催化剂投加量为0.5g·L^-1,初始p H值为3,PS浓度为20mmol·L^-1以及TCP浓度为20mg·L^-1时,TCP的去除率在180min时达到92%,同时也表明催化剂在较宽的p H范围内具有良好的催化活性。通过多种方法对RGO/MIL-101（Fe）的理化特性以及MOF和RGO片层之间的表面相互作用对催化活性的影响等进行表征分析和研究。结果表明,RGO/MIL-101（Fe）相比MIL-101（Fe）的催化效率升高,得益于其较多的活性位点以及良好的电子传递性能。通过采用高温热解GO/NH₂-MIL-101（Fe）的方法制备石墨烯负载的铁纳米颗粒/氮掺杂多孔碳Fex CN@GN杂化材料,在催化剂中引入包括Fe⁰、Fe（Ⅱ）以及掺杂氮等活性位点,协同热解后得到的多级孔结构的优势,达到高效催化PS的目的。经过热解后得到的产物Fex CN@GN的反应速率明显增强,是MIL-101（Fe）反应速率的14倍。通过对煅烧前后样品的物化性质的表征,分析各调控因素,包括掺杂的N原子,热解程序以及石墨烯载体等对催化剂的结构和性能的影响。由此得出,前驱体GO/NH₂-MIL-101（Fe）经过煅烧后,金属有机框架化合物中的Fe-O转化为Fe₂O₃、Fe₃O₄以及Fe⁰等金属纳米颗粒,氨基官能团转化为不同类型的氮缺陷活性位点。Fe（II）以及零价铁可直接与过硫酸盐反应,有效地增加了反应的初始速率。而氮原子的掺杂形成的石墨氮、吡咯氮以及Fe-N等作为活性位点,同样有效地提高了催化剂Fex CN@GN的催化活性。前驱体GO/NH₂-MIL-101（Fe）经过煅烧后,由微孔和较小介孔共存的孔道结构转变为以较大介孔为主导的多级孔结构,提高了活性物质与目标污染物分子的传质效率。石墨烯作为载体不仅有利于电子传递,而且起到有效捕捉自由基,将其限制在催化剂表面的作用,有利于自由基与吸附在表面的污染物分子的直接原位反应,TCP的催化降解效率明显提高。