与传统化石燃料相比,太阳能因其无限供应、生态友好和安全性,在下一代可再生能源中具有突出地位。钙钛矿太阳能电池作为一种极具竞争力的太阳能电池,因其成本低、光电性能优异而受到广泛关注。然而,由于钙钛矿与传统无机半导体相比具有更多的离子键属性,在长期偏压和高温的实际工况下,难以同时实现高效和稳定的运行。除此之外,在钙钛矿薄膜印刷制备的过程中,更难控制的成核结晶过程带来的低结晶性或非晶晶界可能引起更高的缺陷浓度,并进一步降低离子迁移激活能,导致其器件效率与稳定性的提升面临更大的挑战。进一步的,当印刷工艺应用于柔性器件的制备时,加工、退火和运行过程中不可避免的机械和热应力导致低断裂能晶界处的微裂纹扩展或层间剥离,造成其效率低、机械稳定性差。为解决上述核心问题,本论文以低成本方式制备高性能、高稳定太阳能电池器件为目标,聚焦于大面积涂布工艺全天候制备高效稳定的刚性及柔性钙钛矿太阳能电池。主要包括以下具体内容:1.热冲击法制备钙钛矿薄膜的离子稳定性研究。通过在大面积涂布工艺中引入热冲击方法,使钙钛矿前驱体溶液瞬间成核结晶,在0.1秒的时间尺度内转变为高取向性连续致密的高质量钙钛矿薄膜。同时,由于热冲击工艺剧烈的温度梯度变化,使Cl-在动力学作用下保留于表面晶格中,形成压缩的表面晶格。多种离子迁移的表征显示,使用这种方法制备得到的钙钛矿薄膜中的离子迁移被显著抑制,离子迁移激活能显著提升。同时,这种方法制得的高结晶性的钙钛矿薄膜中的缺陷浓度明显下降,载流子迁移率同步提升。此方法为在晶格水平上利用应变工程调控钙钛矿离子稳定性提供了新的途径。2.热冲击器件的光电性能与稳定性及可靠性研究。我们进一步使用此大面积涂布工艺制备了反式太阳能电池器件,测试结果表明,表面压应变钙钛矿薄膜在经过兼容大面积工艺的表面钝化后,甲胺基器件的光电转换效率提升至接近23%,非辐射电压损失仅为109 m V,同时还大幅提高了钙钛矿电池的综合稳定性,和离子迁移直接相关的迟滞现象在363 K的高温下也仍未观察到。由于显著提升了高温下的离子稳定性,其在受热状态下持续运行稳定性的T80超过4000小时,甚至能够作为一个高度稳定的电致发光器件工作。此器件还显示出优异的环境和热循环稳定性,以及可以在高达90%的相对湿度下空气中制备的高可靠性,实现了低成本制备高效率、长寿命钙钛矿太阳能电池。3.通过离子凝胶网络构筑高效、稳定、耐弯折印刷柔性钙钛矿太阳能电池。我们进一步在无湿度控制的空气中,采用上述卷对卷兼容的大面积涂布工艺,探索连续、可扩展和低成本柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法。为解决柔性器件因弯折引起应变造成器件效率与稳定性下降的问题,我们原位制备了多功能离子凝胶网络改性钙钛矿多晶薄膜。可设计性极强的离子液体和聚合物复合网络有效地调控了钙钛矿器件的力学性能和钝化效果,在基于可扩展涂布工艺的甲胺基柔性器件中实现了21.76%的稳定效率和极低的开路电压损失。显著增强的晶界韧性和室温下的快速自修复能力,赋予柔性器件良好的运行稳定性（T90＞1336 h）、机械稳定性（T90＞25000次,弯折半径5mm）和防水稳定性,突破了柔性钙钛矿太阳能电池在效率、稳定性和柔性相互之间的制约。