【摘 要】
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全球变暖已经造成许多气象和气候极端事件,给人类生活带来了极大影响。在导致全球变暖的温室气体中,CO2贡献最大。碳捕集方法也因此引起了人们的广泛关注,其中可以发生相变的化学吸收体系由于“对CO2分压要求低、再生能耗低、CO2回收率高”等优点得到了广泛的应用。但是,在目前已报道的大部分相变工作中,CO2吸收容量较低,吸收时间较长。吸收剂中胺基的增加有助于提高CO2吸收容量。基于此,本文选择了含有较多氨
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全球变暖已经造成许多气象和气候极端事件,给人类生活带来了极大影响。在导致全球变暖的温室气体中,CO2贡献最大。碳捕集方法也因此引起了人们的广泛关注,其中可以发生相变的化学吸收体系由于“对CO2分压要求低、再生能耗低、CO2回收率高”等优点得到了广泛的应用。但是,在目前已报道的大部分相变工作中,CO2吸收容量较低,吸收时间较长。吸收剂中胺基的增加有助于提高CO2吸收容量。基于此,本文选择了含有较多氨基的四乙烯五胺（Tetraethylene pentamine,TEPA）来开发具有高CO2吸收容量的相变系统。为了降低TEPA的粘度,以获得较高的吸收速率,进而缩短吸收时间;低粘度溶剂和水与TEPA进行复配。在复配出的16种TEPA/有机溶剂/H2O三元吸收体系中,TEPA/二乙二醇甲醚（Diethyleneglycolmonomethylether,DGME）/H2O具有最好的相变行为和纯CO2吸收性能。在TEPA/DGME/H2O质量比3:3:4、25℃和大气压下,纯CO2吸收能力在50 min内高达2.99 mol CO2/Kg吸收剂,其中CO2富相体积占比约为73%。在130℃下,吸收产物解吸率稳定在97%左右。经过4次吸收解吸循环后,平均单次CO2负载为2.83 mol CO2/Kg吸收剂。在纯CO2吸收实验中,TEPA/DGME/H2O的CO2循环吸收能力最高约为传统30 wt%单乙醇胺溶液的2.60倍,与已报道的双相体系相比,由于粘度较低,吸收时间显著缩短。为研究相变体系吸收CO2的机理,本文对吸收前的TEPA/DGME/H2O吸收体系、吸收后上相和吸收后下相取样进行了13C NMR测试。基于对检测结果的分析研究表明,CO2首先与TEPA反应生成两性离子TEPA+COO-,随后两性离子与未反应的TEPA结合生成TEPACOO-和TEPAH+。同时,少量溶解在水中的CO2与水反应生成CO32-和HCO3-。体系分相的原因是氨基甲酸酯在水中的溶解度较大。随着TEPACOO-的增多,DGME逐渐被排斥;最终体系分为密度较小的DGME上相和含有吸收产物（氨基甲酸酯、碳酸根和碳酸氢根）以及少量的DGME的下相。为探究TEPA/DGME/H2O体系在电厂烟气中的碳捕集性能,本文根据烟气实际组分设计了模拟烟气（90%N2,10%CO2）。针对模拟烟气开展的CO2捕集实验结果表明,TEPA/DGME/H2O相变体系在模拟烟气温度55℃下,CO2吸收能力可维持在2.70 mol CO2/Kg吸收剂。在吸收温度55℃、解吸温度130℃条件下进行4次吸收解吸循环实验,残留吸收产物和新吸收产物的解吸效率始终在97%左右,平均单次CO2负载为2.55 mol CO2/Kg吸收剂。在模拟烟气条件下,TEPA/DGME/H2O体系仍然表现出较好的吸收性能和循环稳定性。因此,TEPA/DGME/H2O体系是一类具有较好工业应用前景的相变吸收剂。
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