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甲醇是最简单的醇类,来源广泛,含氢量高,含硫量低(<5ppm)。因为甲醇不含C-C键,所以在甲醇水蒸气重整制氢(SMR)过程中所需反应温度低(200-350℃),产生的副产物少。甲醇水蒸气重整制氢能够为燃料电池提供高纯度低CO的氢气,被认为是极具应用前景的制氢技术。Ni能促进C-C键、O-H键和C-H键的断裂因此被应用于甲醇水蒸气重整制氢当中,但Ni基催化剂的催化反应需要的反应温度较高。Cu基催化剂因其高活性和对氢气的高选择性而被广泛的应用于甲醇水蒸气重整制氢,但是Cu的金属稳定性低,极易烧结致使催化剂失活,因此,选取Ni和Cu改性。本论文研究了稀土金属Pr和Sm负载到Ni基和Cu基催化剂当中对甲醇水蒸气重整制氢催化性能的影响,着重考察了稀土负载量对催化剂性能的影响,并且通过XRD、H2-TPR、XPS、Raman、TGA、O2-TPO、TEM和HAADF/STEM等表征手段深入研究了稀土金属对催化剂结构特性的影响与催化活性之间的相互关系。主要研究结果如下:(1)探究了 Pr负载到Ni/Al2O3催化剂上对催化活性的影响。采用等体积浸渍法制备了不同Pr负载量的Ni/Al2O3催化剂,结果表明,Pr负载量低于12.5%时,催化剂的在甲醇水蒸气重整制氢中催化活性得到提高,Pr的最佳负载量为10%;Pr使得Ni/Al203催化剂当中NiO从NiAl204中脱离,催化剂还原后形成了Pr6O11@Ni/NiO超级结构,得到更多的活性金属Ni,提高了催化剂的催化性能;Ni/Al2O3催化剂在本试验条件中仅有少量活性炭形成,Pr的存在可以减少催化剂表面的活性炭并且提高催化剂的催化稳定性。(2)考察了 Sm的添加对Cu/Al203催化剂催化活性的影响。将Sm负载到Cu/A1203催化剂中,催化剂在甲醇水蒸气重整制氢中的催化活性随Sm负载量增加而降低;Sm的添加抑制了 Cu/Al2O3中CuO的还原,不利于CuO的形成;Sm使得Cu在催化剂表面形成团聚,使得其颗粒增大,减少了 Cu的总表面积,使得催化剂催化活性显著降低。(3)研究了 Sm负载量与Ni/Al203催化剂催化活性的关系。Sm的负载量在5-10%之间时,催化活性随Sm负载量增加而提升,最佳负载量为10%;Sm与Pr一样,也能够使NiO从NiAl204中脱离,但是稀土金属负载量达到12.5%以上时,负载Sm的Ni/Al203催化剂催化性能低于负载相同含量Pr的Ni/Al203催化剂;浸渍时间为12h时所得催化剂催化性能高于浸渍时间为Oh和24h的催化剂,干燥时间为24h时,催化剂性能高于干燥时间为4h的催化剂。