【摘 要】
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工业革命推动科技与经济高速发展,人类社会进入了一个崭新的时代。随着工业化和城市化进程的加快,环境污染已对生态系统和人类健康构成了严重威胁。与此同时,全球人口激增导致化石燃料的储量正在不断减少,能源供应不足也成为人类将要面临的重大问题。以半导体材料为核心的光催化技术为缓解环境恶化和能源需求提供了新的思路。本文针对钼酸铋（Bi4Mo O9）光催化材料存在的载流子易重组、可见光利用率低、光生电荷氧化还原
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工业革命推动科技与经济高速发展,人类社会进入了一个崭新的时代。随着工业化和城市化进程的加快,环境污染已对生态系统和人类健康构成了严重威胁。与此同时,全球人口激增导致化石燃料的储量正在不断减少,能源供应不足也成为人类将要面临的重大问题。以半导体材料为核心的光催化技术为缓解环境恶化和能源需求提供了新的思路。本文针对钼酸铋（Bi4Mo O9）光催化材料存在的载流子易重组、可见光利用率低、光生电荷氧化还原能力弱等问题,通过优化Bi4Mo O9材料的尺寸,实现其能带结构的可控调变。在此基础之上,结合表面缺陷设计、异质结构构筑以及表面修饰等策略,进一步调控Bi4Mo O9光催化材料的电荷分离效率,提高光生电荷的氧化还原能力,进而实现其光催化活性的显著提升。结合X射线粉末衍射、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱以及光电化学测试等表征手段分析并确定了所制备Bi4Mo O9基光催化材料的形貌特征、组成结构、光学性质和光电特性等,考察了所制备Bi4Mo O9基材料光催化降解有机污染物和CO2还原性能,阐明了可能的反应机制。本论文的具体研究内容如下:1.通过溶剂热法辅以精准的p H调控一步合成了富氧空位的Bi4Mo O9（Bi4Mo O9-OVR）光催化材料。为了验证氧空位的引入对Bi4Mo O9材料光催化降解有机污染物活性的影响机制,通过改变反应溶剂合成了少氧空位的Bi4Mo O9（Bi4Mo O9-OVL）光催化材料作为对比。电子顺磁共振谱图和X射线光电子能谱图证实成功合成了表面氧空位浓度不同的Bi4Mo O9光催化材料。以四环素作为目标污染物,考察了所制备Bi4Mo O9-OVR和Bi4Mo O9-OVL材料在可见光（λ＞400 nm）照射下的光催化降解活性。光催化实验结果显示,Bi4Mo O9-OVR材料在可见光照射225分钟后对四环素的去除率达到88.7%,是Bi4Mo O9-OVL材料的4.7倍。表征结果显示,材料表面丰富的氧空位能够迅速捕获电子,有效抑制光生电子和空穴的快速复合,从而促进光催化降解污染物性能的提升。电子自旋共振以及自由基捕获实验结果证实,超氧自由基是光催化降解过程中主要的反应活性物种。2.通过以Bi4Mo O9纳米颗粒为生长基底原位构筑了直接Z型异质结构的Bi2WO6/Bi4Mo O9复合光催化材料。选取环丙沙星作为目标污染物,评价了所制备Bi4Mo O9单体和系列Bi2WO6/Bi4Mo O9复合光催化材料在可见光照射下的光催化降解性能。光催化实验结果显示,Bi2WO6/Bi4Mo O9-2材料在可见光照射180分钟后对环丙沙星的降解率为81.7%,是Bi4Mo O9单体材料的4.1倍。光电化学表征结果证实,外沿生长的Bi2WO6与Bi4Mo O9材料之间紧密的界面接触,促进了光生电荷的有效分离。同时,Bi2WO6与Bi4Mo O9材料匹配的能带结构形成直接Z型异质结,使得Bi2WO6材料价带上空穴的氧化能力和Bi4Mo O9材料导带上高能电子的还原能力最大化,进而加速光催化反应进程。结合电子自旋共振光谱和自由基捕获实验结果确定了空穴、超氧自由基和羟基自由基是光催化降解反应过程中主要的反应活性物种。3.通过静电吸附作用构建氮杂碳量子点（N-CQDs）表面修饰的Bi4Mo O9纳米颗粒（N-CQDs/Bi4Mo O9）复合光催化材料。结合所制备N-CQDs/Bi4Mo O9复合材料的高分辨透射电镜图、傅里叶变换红外光谱图以及X射线光电子能谱图证实了N-CQDs的成功引入。在没有任何牺牲剂、助催化剂以及光敏剂的纯水条件下探究了所制备材料的光催化CO2还原性能。结果表明,N-CQDs/Bi4Mo O9-2复合材料显示出最高的光催化CO2还原活性。氙灯照射5小时后,N-CQDs/Bi4Mo O9-2复合材料光催化还原CO2制CO的产率为3.2μmol g-1h-1,是Bi4Mo O9单体材料的3.2倍。N-CQDs的引入增强了CO2吸附位点周围的电子密度,强化了材料表面对CO2分子的吸附能力。光电化学表征结果证实,N-CQDs/Bi4Mo O9复合材料的构筑实现了Bi4Mo O9材料表面更高的电荷分离效率,进而显著提升光催化CO2还原的转化效率。此外,通过原位红外光谱探究了可能的光催化CO2还原机制。
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