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乙苯(EB)与CO2脱氢(CO2-ODEB)是一个高效、节能且环境友好的新型苯乙烯(ST)生产工艺,开发出高效催化剂是其实现工业化应用的关键。Al2O3是该反应中最常用的催化剂载体,其表面性质如酸-碱性、金属-载体相互作用力等,对催化剂的脱氢性能具有重要影响。近年来,研究者发现具有特殊形貌的Al2O3作为催化剂载体,可以调控催化剂的物理化学性质,是开发高效催化材料新的方法和途径。本论文以Al2O3纳米片为载体,制备了 Fe氧化物、CeO2-ZrO2和C等三类负载型催化剂,并用于CO2-ODEB反应研究。通过与传统Al2O3载体对比,系统研究了这种Al2O3纳米片载体的形貌、结构及表面性质对催化剂物理化学性质及其CO2-ODEB反应性能的影响,揭示其构效关系,为高效CO2-ODEB催化剂的开发提供了理论和实验指导。主要研究内容和结果如下:(1)以Al2O3纳米片为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Fe氧化物催化剂,并同传统Al2O3载体进行对比研究。催化研究结果表明,以Al2O3纳米片为载体的Fe氧化物催化剂具有更高的活性。在550℃下,该催化剂上EB转化率达到了 51.4%,为传统Al2O3负载Fe氧化物催化剂的1.6倍。通过对载体和催化剂形貌、结构及表面性质的表征发现,Al2O3纳米片载体因脱除了较多的-OH,其表面富含O2-碱性位点(9.93μmol/g)。这些O2-碱性位点通过浸渍过程中的界面化学作用,提高了催化剂的Fe氧化物分散度,所得催化剂表面Fe物种主要以低聚态FexOy簇形式存在,该物种具有较高的催化活性。而传统Al2O3载体的表面O2-碱性位点含量仅为3.48μmol/g,所得催化剂表面Fe物种主要以大尺寸的Al2O3颗粒形式存在,该物种的催化活性较低。(2)以Al2O3纳米片为载体,采用沉积沉淀法制备了负载型CeO2-ZrO2催化剂,并同传统Al2O3载体进行对比研究。催化研究结果表明,以Al2O3纳米片为载体的CeO2-ZrO2催化剂具有更高的活性和稳定性。在600℃下,该催化剂上初始EB转化率达到了 58.6%,反应10 h内仅下降9.3%。通过对载体和催化剂形貌、结构及表面性质的表征发现,Al2O3纳米片载体内部含有大量狭缝型孔,这种独特的孔通过影响沉积沉淀过程中CeO2-ZrO2前驱体沉淀的结构,进而提高了催化剂的CeO2-ZrO2分散度和表面氧空位浓度。而传统Al2O3载体内部孔道为颗粒间隙孔,以其为载体的催化剂具有较低的CeO2-ZrO2分散度和表面氧空位浓度。(3)以传统Al2O3为载体,采用填充-碳化法制备了一系列C覆盖Al2O3(CCA)材料;并以AlOOH纳米片(AlOOH-n)为载体,采用水热碳包覆法制备了一系列具有核-壳结构的A1203纳米片@C(Al2O3-n@C)材料。研究了这两类C-Al2O3复合材料的结构性质及其CO2-ODEB反应性能。研究结果发现,在保持载体孔道结构的最大碳负载量时(18.6 wt%),CCA材料的催化活性达到最高;当载体孔道被严重堵塞时,CCA材料的催化性能大幅度降低。而Al2O3-n@C材料在碳含量为9.2wt%时,其碳层的外表面积达到最大,其催化活性达到最高;当进一步增加碳含量时,Al2O3-n@C的催化性能不变。与CCA材料不同,Al2O3-n@C材料的性能几乎不受载体孔道堵塞的影响,在进一步应用中具有潜在的优势。此外,在较低的热解温度下,这两类C-Al2O3复合材料中碳组分的石墨化程度较高,表面含有较多的C=O官能团脱氢活性位点,所得材料具有较好的催化性能。