光致电荷转移是有机染料敏化太阳能电池的核心过程，当光照射在有机染料分子上时，电子被激发转移到受体分子半导体上。从微观上研究染料分子与半导体晶体之间的界面结构和发生在染料和分子之间的电荷转移对于进一步认识太阳能电池的工作原理、优化太阳能电池的结构、提高太阳能电池的效率、以致设计高效的太阳能电池具有一定的指导意义。因此本论文以有机染料香豆素343吸附到半导体TiO2为例，从理论上研究并预测了C343-TiO2体系界面处的可能构型、光谱和其中的电荷转移过程。具体而言，本论文分两部分，前半部分简单介绍光致电荷转移过程和光谱的基本原理和计算方法;后半部分以香豆素C343分子吸附在二氧化钛表面上作为染料敏化太阳能电池的例子，研究了有机分子的光谱性质及其中的电荷转移过程。得到的结论如下:　　经过对比优化后C343-Ti9O18体系基态的能量，得知吸附后界面处为双键螯合和单键吸附方式的体系更稳定。计算所得光谱发现，无论是普通拉曼光谱，还是共振拉曼光谱都对染料分子C343或C343-TiO2体系的构型变化非常敏感，因此两者都可作为指认构型、界面结构的一种有效工具。计算中被证明与实验值一致的共振拉曼光谱已被用来指认C343可能的异构体和C343-TiO2的构型。经过更进一步的分析得知，无论是纯染料分子C343，还是C343-TiO2体系，它们的共振拉曼光谱在低频区都具有较高的拉曼强度，而它们的普通拉曼光谱在低频区几乎无可见峰，导致这种情况出现的原因主要是由于体系被激发后，染料分子片段的环呼吸振动对激发态的影响较大。对体系C343-TiO2的共振拉曼光谱来说，400-1000cm-1（低频区）出现的峰，体现的是团簇片段中Ti-O振动与染料分子片段中环呼吸振动的相互作用。1000-1800cm-1（高频区）的峰，主要来自于染料分子C343片段。当然与纯染料分子C343的共振拉曼光谱相比，两者具有显著的不同。这是由于吸附后电荷的重新分布以及界面处各异的链接方式导致的。值得一提的是，对体系C343-TiO2来说，其局域激发态的共振拉曼光谱和电荷转移态的共振拉曼光谱具有非常明显的不同之处，这些不同对于理解该体系中界面处发生的电荷转移过程将是非常有帮助的。