【摘 要】
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高熵合金作为新型的合金材料,与其它传统合金相比,其具有硬度强、耐腐蚀、不易氧化等优点。因此在机械设备制造、耐高温保护涂层等领域具有广泛的应用。而随着能源危机和全球环境恶化,高熵合金在能源催化领域也有应用。由于其组成成分多,表面电子结构可调控范围广的特点,高熵合金有望成为一种高活性的电催化剂。然而,传统合成法制备的高熵合金主要为块状、薄膜状材料,这与催化剂颗粒尺寸小、比表面积大的特点相违背,因此传统
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高熵合金作为新型的合金材料,与其它传统合金相比,其具有硬度强、耐腐蚀、不易氧化等优点。因此在机械设备制造、耐高温保护涂层等领域具有广泛的应用。而随着能源危机和全球环境恶化,高熵合金在能源催化领域也有应用。由于其组成成分多,表面电子结构可调控范围广的特点,高熵合金有望成为一种高活性的电催化剂。然而,传统合成法制备的高熵合金主要为块状、薄膜状材料,这与催化剂颗粒尺寸小、比表面积大的特点相违背,因此传统方法制备的高熵合金少有电催化领域的应用。本文以制备纳米级高熵合金材料为目的,提出了一种新型的合金材料纳米化方法—等离子体冲击法。并用此方法成功制备出了一系列碳质层包覆的纳米高熵合金用于能源电催化。我们首先从单金属出发,以大颗粒的金属粉末为原料制备出碳质层包覆的纳米一元金属材料。之后通过增加金属的种类和数量制备出二元、三元、最高到六元纳米高熵合金。所制备的材料都具有颗粒尺度小（纳米级）、碳包覆和均匀分散的特点,证明了等离子体冲击法对制备纳米级合金材料具有普遍适用性。另外,我们也重点制备并研究了两类纳米高熵合金材料用于电催化领域:（1）难熔系纳米高熵合金;（2）贵金属系纳米高熵合金。我们以等摩尔比的高熔沸点金属（Ti,Nb,Ta,Cr,Mo）粉末为原料,通过等离子体冲击法制备出了难熔系TiNbTaCrMo纳米高熵合金。其微观形貌呈现出规则的正六边形结构,外层包裹着数层类石墨烯碳层,颗粒尺寸仅有13 nm左右。难熔纳米高熵合金具有耐高温、耐腐蚀的优点,并将其用于电催化海水制氢。经过合金化后的纳米高熵合金催化剂的海水电解过电位明显小于单金属催化剂。经过理论计算验证出合金化效应使其d带电子中心上移,更加接近费米能级,有利于催化剂表面活性位点与水分子的结合,活化以及解离,从而加快催化反应速率。并且合金化后的纳米高熵合金催化剂具有很强的耐久性,在连续电解25 h后仍然保持稳定。同样,我们使用七种贵金属（Au,Ag,Pt,Pd,Rh,It,Ru）粉末为原料,用同样方法制备出了一系列六元贵金属系纳米高熵合金。其微观形貌表现为均一的球状纳米颗粒,颗粒尺寸平均在10 nm以下,外围同样包覆着少量碳质层。我们将一系列的贵金属纳米高熵合金作为二氧化碳还原电催化剂。其中无金属Ag的六元贵金属纳米高熵合金AuPtPdRhIrRu催化剂的性能最好,在H型电解池中生成一氧化碳和氢气的比值达到1:1,且一氧化碳的分电流密度也明显大于其它合金材料。在流动型电解池中其催化生成一氧化碳的产率达到80%,并有着更宽的电化学窗口。其优异的催化性能可能归因于无Ag的贵金属纳米高熵合金相比于其它催化剂具有更小、更均一的尺寸,因此有更大比表面积和更多的活性位点数量。另外,Au、Pt、Pd、Rh、Ir、Ru六种金属合金化后对d带电子中心的调节更有利于催化剂对二氧化碳的吸附和活化。
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