【摘 要】
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Li10GeP2S12（LGPS）是一种室温电导率极高（1.2×10-2 S/cm）,但电化学不稳定的固态电解质。本文旨在寻求一种合适元素,通过掺杂去改善LGPS的电化学稳定性。基于密度泛函的第一性原
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Li10GeP2S12（LGPS）是一种室温电导率极高（1.2×10-2 S/cm）,但电化学不稳定的固态电解质。本文旨在寻求一种合适元素,通过掺杂去改善LGPS的电化学稳定性。基于密度泛函的第一性原理计算表明除,库伦作用力外,原子间的范德华力对LGPS的结构稳定性也有影响。通过以二价、三价金属阳离子取代LGPS结构中的Li位从而降低S2-之间的库伦排斥力,有望降低LGPS体系的总能量,提升材料结构的稳定性。本文采用BaS、Al2S3和CaS为原料,通过固相法制备Ba、Al和Ca掺杂的Li10-2xBaxGeP2S12（0.1≤x≤0.5）,Li10-3xAlxGeP2S12（0.02≤x≤0.3）,Li10-2xCaxGeP2S12（0.1≤x≤0.5）材料。系统研究了不同元素掺杂制备的LGPS的结构、电导率、活化能和电化学稳定性,深入探讨了不同价态和不同离子半径的掺杂元素对LGPS的电导率和电化学稳定性的影响。
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