负载型铜基纳米催化剂的可控制备及其催化性能研究

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:willa81
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铜基催化剂因其优异的催化性能、丰富的储量和低廉的价格被广泛应用于催化多相有机反应中。但铜基催化剂易氧化,易团聚,易烧结,寿命较短且不易回收一直限制其在工业化中的应用。因此,本文旨在制备一种稳定、高效、不易失活且易回收的新型纳米铜基催化剂。具体研究内容如下:  1、以三乙胺(TEA)为模板剂,磷酸为磷源,氧化铝为铝源,硅溶胶为硅源,通过水热合成法制备 SAPO-34分子筛。探索了合成 SAPO-34分子筛的晶化时间、晶化温度和初始凝胶比例等条件,并通过扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)和 X射线衍射(XRD)对分子筛进行表征,得到形貌较好、结晶度较高的SAPO-34分子筛。  2、以 SAPO-34分子筛为载体,在离子交换法的基础上,通过高压加氢还原制备了铜基 SAPO-34分子筛纳米催化剂(Cu/SAPO-34)。通过扫描电子显微镜(SEM)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和 X射线衍射光谱(XRD)对催化剂进行表征。考察了 Cu/SAPO-34催化剂催化一系列乌尔曼偶联反应的催化活性,结果表明催化剂对Ullmann C-O偶联反应具有较好的催化活性。  3、利用γ-氨丙基三乙氧硅烷(KH550)和丁二酸酐对 SAPO-34分子筛进行改性,再结合水热技术制备 SAPO-34分子筛负载针状铜纳米粒子催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)等技术对催化剂进行表征。研究了该催化剂在室温下催化硝基苯酚还原反应的性能,结果显示该催化剂具有很好的催化活性及循环使用性能。  4、利用静电纺丝技术制备了新型的葡萄糖/聚丙烯腈(PAN)复合纳米纤维膜,并以此复合纤维为载体,通过水热技术制备了高分子纤维载铜纳米催化剂(Cu/NFs)。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂进行表征,表明铜以非晶态的形式均匀分散在纳米纤维上,价态为零价。考察了该催化剂催化 Ullmann C-N偶联反应的催化性能,实验结果表明催化剂的催化性能良好,且该催化剂具有较好的循环使用性和可回收性。  综上所述,本文制备了三种负载型铜基催化剂,催化剂在 Ullmann偶联反应及硝基苯酚还原反应中展现出较好的催化性能,为制备新型铜基纳米催化剂提供了新的思路。
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