催化剂是重油催化裂化(RFCC)过程中的核心和关键技术，近年来日益受到人们的关注。催化剂活性中心的可接近性对提高渣油转化、减少生焦具有重要的意义，而催化剂中介孔和大孔的引入是提高活性中心可接近性的有效方法。复合分子筛技术把介孔引入微孔分子筛中，将微孔分子筛的酸性、稳定性和择形性，与介孔分子筛的空旷结构和良好的扩散性结合起来，在一定程度上改善了催化裂化的性能，但是依然缺少预裂解大分子的大孔。原位晶化技术实现了高岭土基质的大孔与分子筛微孔的结合。综合复合分子筛技术和原位晶化技术，就能实现大-介-小孔的有机结合，同时，介孔分子筛的二次孔也能提供预裂解渣油大分子的大孔。介孔分子筛与微孔分子筛NaY的界面作用导致介孔分子筛稳定性的提高，进而克服介孔分子筛水热稳定性较低的不足，这正是人们长期以来追求的理想的催化裂化材料。本论文的目的就是采用原位晶化的方式合成高岭土/NaY/MCM-41复合材料，经过改性后用于RFCC中。 首先采用原位晶化技术合成了高岭土/NaY复合材料，并对该材料进行了系统的表征。结果表明，NaY分子筛原位生长于高岭土微球的表面和孔道内；由于高岭土微球和分子筛之间的界面作用，分子筛的热稳定性得以提高。 在高岭土/NaY复合材料的基础上，再次通过原位合成在其中引入了介孔分子筛MCM-41。通过将CTMA+离子吸附、交换到NaY分子筛的表面，在高岭土/NaY复合物-水-表面活性剂-硫酸铝-硅酸盐体系中，通过水热合成使MCM-41生长在高岭土/NaY的表面，获得了一种具有大孔-介孔-微孔三元复合孔道的高岭土/NaY/MCM-41复合材料。研究表明，在复合材料的合成过程中，吸附和离子交换对MCM-41在NaY上的生长有显著的影响。如果直接将高岭土/NaY复合物加入MCM-41的凝胶体系中，不能形成结构完美的介孔结构。因此，吸附、离子交换到高岭土/NaY复合物表面的CTMA+，不仅是形成具有完美结构MCM-41的必要条件，也是MCM-41附晶生长在高岭土/NaY表面的重要推动力。 合成介孔分子筛的pH值应控制在10-11.5之间；模板剂与SiO2的摩尔比应在0.1左右；合适的H2O/SiO2(摩尔比)比在30-60之间。在合成过程中，表面活性剂在引导介孔分子筛MCM-41形成的同时，还促进了NaY微孔分子筛的溶解。 用XRD、SEM、TEM、IR和NMR等方法对复合物进行了表征。结果表明，附晶生长的MCM-41分子筛以三维网状覆盖于微孔分子筛的表面，由于CTMA+离子的引入，与机械混合物相比，高岭土/NaY/MCM-41复合物的结构发生了明显的变化，模板剂的热分解温度提高，晶胞常数增加，水热稳定性提高。复合材料中存在梯度分布的孔结构，大-介-小孔相互贯通，而且改善了酸类型和酸强度分布，相对于机械混合物，B酸和L酸量明显增加。以复合材料作为主活性组分裂化大庆和新疆重油原料时，与机械混合物催化剂相比，液化气、汽油、柴油收率增加，重油、焦炭收率减少，轻油总收率增加。对比裂化产物，汽油中异构烷烃和芳烃增加，烯烃含量降低；液化气的组成中，C3=/∑C3和C4=/∑C4的比例下降，说明复合物的氢转移能力提高。将复合材料作为FCC催化剂的添加剂时，液化气、汽油、柴油收率增加，重油、焦炭收率减少，轻油总收率增加。 以上研究结果表明，通过原位晶化合成的高岭土/NaY/MCM-41复合材料，具有梯度分布的孔道结构，介孔分子筛的稳定性有很大提高。将其用于重油催化裂化时，无论作为主活性组分还是作为添加剂，均表现出优异的性能，因此为重油的催化裂化提供了一种有潜在价值的材料。