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绿色高效的CO2分离技术是实现CO2减排、化石能源清洁高效利用以及CO2资源化利用的关键。然而,高性能CO2分离膜的匮乏制约了分离CO2的膜技术在能源和环境领域的大规模应用。在种类众多的CO2分离膜中,促进传递膜是目前最有可能首先实现工业化应用的膜类型之一。当前强化分离CO2促进传递膜渗透选择性能的方法存在一些局限:第一,可与CO2发生可逆化学反应的功能基团的含量和效率难以同时提高,不易充分发挥促进传递膜的优势;第二,对促进传递膜在较高压力下渗透选择性能的改善有限,限制了其更加广泛的应用;第三,制备具有超薄分离层的促进传递膜存在巨大挑战,降低了促进传递膜材料的实用性。本文提出并验证了克服上述局限的途径:联合可产生协同效应的多种功能基团同时实现膜内功能基团的高含量和高效率;引入与促进传递聚合物高度相容的CO2亲和纳米多孔材料提高在较高压力下的渗透选择性能;借助水润湿性良好且具有高粘附性的中间层降低超薄促进传递分离层的制备难度。首先,通过设计合成兼具伯胺基、碳酸根和季铵阳离子的聚(二烯丙基二甲基碳酸铵-乙烯基胺)共聚物,制备了富含多种功能基团的促进传递复合膜。联合多种功能基团保证了高的功能基团含量。此外,不同功能基团间的协同效应不仅提高了功能基团的利用率,而且提高了碳酸根与CO2的反应速率以及伯胺基的CO2载量。因此,实现了膜内功能基团含量和效率的同时提高。该膜对CO2/N2、CO2/CH4和CO2/H2体系均表现出具有国际先进水平的渗透选择性能。其次,通过引入胺基功能化的CO2亲和纳米多孔材料NH2-MIL-53(Al)来调控富含胺基的聚乙烯基胺(PVAm)促进传递膜的结构及其气体传递性质,制备了具有优良界面相容性的混合基质复合膜。NH2-MIL-53(Al)与PVAm之间的氢键作用保证了优良的界面相容性,避免了非选择性界面区域的产生。受益于呼吸效应,NH2-MIL-53(Al)在较高CO2分压下提供了更加宽阔的CO2优先传递通道。因此,NH2-MIL-53(Al)的引入显著提高了分离膜在较高压力下的渗透选择性能。此外,借助聚多巴胺(PDA)表面改性的硅橡胶(PDMS)中间层,制备了结构稳定且具有致密无缺陷超薄促进传递PVAm分离层的多层复合膜。引入的PDA表面改性的PDMS中间层阻碍了PVAm涂膜液的孔渗现象,同时其优良的水润湿性也促进了PVAm涂膜液的均匀铺展。此外,PVAm与PDA之间的多种相互作用(氢键、离子键和共价键)保证了PVAm层牢固地粘附在PDA表面改性的PDMS中间层表面。因此,具有致密无缺陷超薄促进传递分离层的多层复合膜表现出显著提高的渗透性能和略微增加的选择性能以及优良的结构稳定性。