论文部分内容阅读
本论文分为两部分:1)Au:PVP复合薄膜、二维Au纳米阵列的制备和三阶非线性光学特性的研究;2)二维Au纳米阵列对Luminol化学发光、稀土氧化物Gd2O3:Tb3+发光的影响及其在生物检测上的应用。
本论文工作的主要内容和结论如下:
第一部分
使用溶胶凝胶法制备了Au:PVP复合薄膜,并研究了复合薄膜的光吸收特性,观测到由Au纳米颗粒表面等离子体共振(SPR)引起的吸收峰。采用单光束纵向扫描技术(z-scan)对Au:PVP复合薄膜的三阶非线性光学特性进行了研究,当激光的波长为532nm,脉宽10ns时,得到胶体金掺杂比例为1Wt%和2Wt%的Au:PVP复合薄膜的x(3)/α优值比分别为0.50×10-10esucm及0.56×10-10esucm,比文献中报道的其它金属纳米团簇复合薄膜的优值比普遍高出1~2个数量级。
研究了Au:PVP复合薄膜皮秒响应的非线性光学特性,并考虑复合薄膜在超快全光学开关器件中的应用,计算并讨论了薄膜的W=|n2|Imax/α0λ、T=βλ/|n2|优值比。此外,还研究了Au:PVP复合薄膜的限光特性。结果表明复合薄膜对532nm,25ps激光有着很强的限光作用,其限光阈值为6×1010Wcm-2,与C60接近(一种性能良好的限光材料)。
用纳米球刻蚀法制备了周期性排列的二维Au纳米阵列,首次研究了不同结构的Au纳米阵列的线性及非线性光学特性。比较单、双层刻蚀得到的纳米阵列SLAu、DLAu的Z扫描结果,发现在两种不同结构的Au纳米阵列中其非线性折射率的符号相反。由阵列的结构,纳米颗粒的大小、形状及间距的不同而引起的SPR吸收特性的变化被认为是导致非线性折射率符号改变的原因。
比较了周期性二维Au纳米阵列与表面颗粒随机分布的Au颗粒薄膜的三阶非线性光学特性。结果表明在由三角锥形纳米颗粒组成的Au纳米阵列中,三阶非线性极化率及优值比都得到显著增强,尤其优值比χ(3)/α比颗粒薄膜提高了一个数量级。纳米阵列中三阶非线性光学响应的增强源于三角锥形Au纳米颗粒较强的局域电场。
第二部分
首次研究了周期性排列的Au纳米阵列对luminol化学发光的影响。实验结果表明表面粗糙的Au膜和纳米阵列对化学发光有显著增强,而相比之下,Au纳米阵列对化学发光的相对增强比表面粗糙的颗粒薄膜高出一个数量级。Au纳米阵列对化学发光显著的增强作用来源于金纳米颗粒对发光过程中的某些化学反应的催化作用。其催化特性与纳米颗粒的大小、形状、结构等密切相关,在二维Au纳米阵列中,三角锥或六角锥形纳米颗粒的尖端以及边缘对化学发光的增强起着主要的作用。
研究了过氧化酶(peroxidase)与Au纳米阵列之间的距离对化学发光的影响。短距离内Au纳米阵列对发光的增强和猝灭同时存在,只有在较大距离时(>8nm)纳米阵列对luminol的化学发光才有显著增强。
初步研究了周期性排列的Au纳米阵列对纳米复合团簇Gd2O3:Tb3+荧光发光的增强。纳米复合团簇Gd2O3:Tb3+外壳层为聚硅氧烷,可以修饰生物分子作为生物检测标记探针。稀土氧化物的窄谱带发光将有利于进一步提高检测的灵敏度。