【摘 要】
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锂硫电池因为其超高的理论容量和理论能量密度,以及硫元素在地球中储量丰富等优势成为了下一代二次电池的潜在候选者。但是在锂硫电池的商业化过程中仍然存在许多挑战。如单质硫元素和放电最终产物（Li2S）的电导率低;在锂硫电池工作过程中放电中间产物多硫化锂会溶解在有机电解液中从而造成穿梭效应;反应动力学缓慢,在锂硫电池放电过程中活性材料无法完全转化为放电最终产物Li2S导致电池比容量无法达到理论容量等。针对
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锂硫电池因为其超高的理论容量和理论能量密度,以及硫元素在地球中储量丰富等优势成为了下一代二次电池的潜在候选者。但是在锂硫电池的商业化过程中仍然存在许多挑战。如单质硫元素和放电最终产物（Li2S）的电导率低;在锂硫电池工作过程中放电中间产物多硫化锂会溶解在有机电解液中从而造成穿梭效应;反应动力学缓慢,在锂硫电池放电过程中活性材料无法完全转化为放电最终产物Li2S导致电池比容量无法达到理论容量等。针对上述挑战本文做出了一些相应的改性策略。将金属有机骨架作为电池的碳材料用于改善单质硫导电性不佳的问题。金属有机骨架是通过金属离子和有机配体自组装得到的,又被称为多孔配位聚合物。本文中选择金属有机骨架ZIF-8作为前驱体,通过煅烧得到衍生多孔碳材料Zn@NPC。Zn@NPC具有开放的多孔结构和较大的比面积,为硫的容纳提供了丰富的空间。同时Zn@NPC中的介孔可以提供强大的物理吸附作用来捕获多硫化物。Zn@NPC中的中间原子锌作为路易斯酸性位点可以有效吸附多硫化物从而减缓锂硫电池工作过程中穿梭效应的发生。但是仅用Zn@NPC作为锂硫电池正极材料对提升锂硫电池的反应动力学效果不佳,基于此本文采用了三种不同的金属化合物对其改性用于提升其电化学性能,具体研究内容如下:1.六水合硝酸锌作为锌源,二甲基咪唑作为有机配体制备出类沸石咪唑骨架ZIF-8,在800℃下退火形成ZIF-8衍生多孔碳Zn@NPC。通过钛酸四丁酯的原位水解成功将Ti O2包覆在Zn@NPC上,得到了复合材料Zn@NPC@Ti O2。二氧化钛对多硫化物有着较强的吸附能力,通过电化学测试发现二氧化钛涂层很好地抑制了穿梭效应的发生,同时提高了锂硫电池的循环稳定性。0.1 C时电池的比放电容量达到1351 m Ah/g,在0.2 C的长循环测试中复合材料的库伦效率始终保持在98%以上。2.针对反应动力学缓慢以及穿梭效应等问题,采用一步水热法将二氧化铈颗粒成功生长在Zn@NPC表面制备出复合材料Zn@NPC-CeO2并探究了最佳二氧化铈的复合比例。由于铈元素的核外价电子构型为4f~15d~16s~2,铈元素中空的f轨道的接受硫的孤对电子,并促进均匀的多硫化物离子的沉积。通过不同扫描速度的CV测试证明了添加二氧化铈颗粒可以促进锂离子的扩散,同时根据Uv-vis可视化实验说明二氧化铈颗粒由于提升多硫化物的吸附效果。将制备好的的Zn@NPC-CeO2-2电极组装成电池在2 C下循环200次后电池的容量保持率达到了88%,说明二氧化铈颗粒有利于提升电池的反应动力学。3.通过简单的机械搅拌将锌多孔碳和碳纳米管混合,然后通过水热法将Ni12P5颗粒生长在混合的碳材料表面生成Zn@NPC-Ni12P5-CNT。Ni12P5具有与金属相似的良好电导率（电导率＞5000 S/cm）,同时,Ni12P5固有的极性有利于多硫化物的吸收。碳纳米管的加入可以提升复合材料的导电性能,三者协同作用有利于提升锂硫电池的电化学性能。通过密度泛函理论计算得出Ni12P5的（312）晶面对Li2S6的吸附能是-5.2 e V,说明Ni12P5对多硫化物有着较强的亲和力,可以改善电池工作过程中的穿梭效应。在0.1 C的倍率下首次放电比容量达到1453.5m Ah/g。此外,在1 C的电流密度下循环500次后,电池的库仑效率始终保持在96%以上,比容量保持率也保持在超过90%。说明Zn@NPC-Ni12P5-CNT复合材料可以有效提升电池的电化学表现。
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