本文以不同晶型氧化铝基催化剂在加氢脱硫方面应用的实验研究为背景,从理论方面对不同晶型氧化铝的体相和表面性质进行了初步探索。论文采用量子化学计算的方法,首先确立了γ-Al₂O₃、θ-Al₂O₃和α-Al₂O₃三种晶型的体相模型,并通过对比模型的模拟XRD与实验样品的XRD进行了验证;计算了体相模型的能量、键长和电子能态;其次切割体相结构得到表面模型,采用能量比较的方法筛选出最优表面并对表面结构进行了优化和分析;以NH₃分子为碱性探针,分别在γ-Al₂O₃的（100）、（110）、（111）晶面和θ-Al₂O₃的（-102）、（120）、（221）晶面不同的反应位进行吸附,得到双功能载体γ-Al₂O₃和θ-Al₂O₃的代表性晶面的Lewis酸分布;又用NH₃分子对表面结合H₂O后的Bronsted酸性进行了探测。通过研究发现,氧化铝的体相中六配位铝的Al-O键长于四配位铝的Al-O键,并且γ-Al₂O₃、θ-Al₂O₃和α-Al₂O₃的单位能量依次降低,结构依次稳定,晶型的离子性减弱,导电性能降低。对Lewis酸性的考察发现,不同晶型氧化铝的Lewis酸性是由表面铝离子的配位数决定的,表面铝的配位数越低,其Lewis酸性越强。根据各晶面不同配位数铝离子的分布情况得到,γ-Al₂O₃的强酸位主要集中在（100）晶面,（110）晶面有较多中强酸,（111）晶面则没有酸性;θ-Al₂O₃酸位分散,（-102）晶面酸性很弱,（120）晶面酸性较强并且酸量也比较大,（221）晶面强酸位较少。对由吸附水转化形成的Bronsted酸的考察发现,Lewis酸位在水氛下易与水分子结合,转化为Bronsted酸性位,这在γ-Al₂O₃的（100）晶面和θ-Al₂O₃的（120）晶面表现明显。