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碳酸二甲酯(DMC)是一种性能优良的化工产品,其应用极其广泛。温室气体二氧化碳对人类的生存环境产生了严重的危害,探索二氧化碳的资源化利用技术已经吸引了大量科研工作者的关注。采用CO2和CH3OH为原料直接催化合成DMC,其不仅可以合成高附加值的产品,而且可以有效利用温室气体二氧化碳,是非常具有应用前景的一条合成路线。因此对直接合成DMC的催化剂进行了深入的研究。首先,本文采用浸渍法制备出Cu-Ni/SBA-15催化剂,并对催化剂进行BET、XRD、 H2-TPR、TEM等表征,分析不同负载量的Cu-Ni对催化剂的比表面积、孔体积、活性组分的分散性等性能的影响,并将催化剂应用于C02和CH30H直接催化合成DMC的反应中,优化反应温度、压力和甲醇用量等条件,得出最佳的工艺条件。研究表明,不同负载量的Cu-Ni催化剂,其物理化学性能具有较大差异,随着负载量的不断增加,活性组分的分散性会受到影响。TEM表征结果显示,Cu-Ni负载量为20%时,其金属颗粒就会产生团聚,导致催化活性的下降。对不同负载量的催化剂进行活性测试,Cu-Ni负载量为15%时,CH3OH转化率最高。通过XRD.TEM等表征对15%Cu-Ni/SBA-15催化剂反应前后的结构变化进行分析,研究结果显示,反应后催化剂的介孔结构遭到损坏。其次,探索加入Ce0.5Zr0.5O后,对Cu-Ni/SBA-15催化剂结构性能及催化活性的影响。XRD图谱显示,加入Ce0.5Zr0.5O2后,Cu-Ni的特征衍射峰强度明显减弱,说明其有利于Cu-Ni金属颗粒的分散。将两种催化剂进行活性评价,结果显示,加入Ce0.5Zr0.5O2后,催化剂的催化活性明显增强,CH3OH转化率达到6.63%,DMC选择性为87.6%。分析结果显示,Ce0.5Zr0.5O2可以提高金属颗粒Cu-Ni的分散性,进而促进DMC的合成。并推测出Cu-Ni/Ce0.5Zro.502/SB A-15新型催化剂的反应机理,深入了解催化剂催化二氧化碳和甲醇直接合成DMC。最后,采用乙二醇(EG)处理载体SBA-15,并采用分步浸渍法制备负载型Cu-Ni/Ceo.5Zr0.502/SB A-15-EG催化剂,研究采用乙二醇处理SBA-15后,催化剂结构性能和催化效果的变化。TEM研究结果表明,Cu-Ni金属颗粒已经均匀的分散在SBA-15的孔道中,制备出了纳米级的金属颗粒。对两种催化剂进行活性评价,与Cu-Ni/Ce0.5Zr0.5O2/SBA-15相比,SBA-15经过乙二醇处理后,其甲醇转化率可以达到7.76%。分析结果显示,Cu-Ni金属粒子具有较好的分散性及较小的尺寸,因此其催化效果显著增强。