【摘 要】
:
多孔碳材料因其高的比表面积和发达的孔隙结构,在超级电容器、催化、污染物移除等领域受到广泛关注。为了进一步发掘多孔碳材料的结构优势以满足不同应用环境的需求,对其进行功能化是最为简单有效的方法。在超级电容器领域,多孔碳材料通常作为典型的负极材料来使用,通过原位负载具有高氧化还原活性的金属氧化物,可扩展其在超级电容器正极材料领域中应用;对于涉及气体产物生成的电化学反应(如析氢反应(HER)和析氧反应(O
论文部分内容阅读
多孔碳材料因其高的比表面积和发达的孔隙结构,在超级电容器、催化、污染物移除等领域受到广泛关注。为了进一步发掘多孔碳材料的结构优势以满足不同应用环境的需求,对其进行功能化是最为简单有效的方法。在超级电容器领域,多孔碳材料通常作为典型的负极材料来使用,通过原位负载具有高氧化还原活性的金属氧化物,可扩展其在超级电容器正极材料领域中应用;对于涉及气体产物生成的电化学反应(如析氢反应(HER)和析氧反应(OER)),多孔碳材料中发达的孔隙结构可以促进生成的气体快速脱离电极表面,其经高催化活性的金属磷化物修饰后,可以作为新型催化剂在电催化水分解领域显示出巨大的应用潜力;在污染物移除领域,官能团修饰以及金属离子改性的多孔碳材料可以快速、高效、选择性地吸附水体污染物。此外,开发更为简便的方法快速宏量地制备具有优异性能的多孔碳基复合材料,使其能够同步应用于超级电容器、电催化水分解和污染物移除领域具有重要理论意义和实际意义。基于上述学术思想,本论文以乳糖和硝酸盐为主要前驱体,通过原料配方设计及化学掺杂/改性,制备出了多种功能化的多孔碳纳米材料及其复合材料,包括异质原子掺杂的多孔碳纳米片、金属氧化物修饰的多孔碳复合材料、金属磷化物纳米晶修饰的多孔碳材料和金属离子/功能性官能团共改性的多孔碳材料,并成功的应用至超级电容器、电催化水分解和污染物移除领域;并经过进一步的配方优化设计,我们又探索出一种更为简便的路径,可制备出磁性多型多孔碳基复合材料,并同步应用至以上三个领域,具体研究工作如下:(1)以乳糖和硝酸锌为原料制备氮掺杂多孔碳纳米片。通过简易水热和碳化两步成功制备出具有高比表面积(953.96 m~2 g-1)和发达孔隙结构的氮掺杂多孔碳纳米片材料(N-PCNs),N-PCNs在1 A g-1的电流密度下,表现出260 F g-1的优异比电容。随后,将N-PCNs作为基底,通过一步水热制备了一系列N-PCNs/MnO2纳米杂化材料。其中N-PCNs/MnO2-30纳米杂化材料拥有独特的类三明治结构,其表面交错生长的MnO2纳米片为法拉第反应提供了快速的电解质离子传输通道和丰富的可用电活性位点,并在0.5 A g-1的电流密度下展示出295 F g-1的高比电容。最后,建立了以N-PCNs/MnO2-30纳米杂化材料为正极,N-PCNs为负极的不对称超级电容器器件(N-PCNs//N-PCNs/MnO2-30),N-PCNs//N-PCNs/MnO2-30在522.6 W kg-1的功率密度下表现出41.66 Wh kg-1的最大能量密度。(2)基于乳糖和硝酸锌为原料制备的多孔碳的结构优势,继续制备了一种双金属磷化物负载的多孔碳纳米复合材料(Fe2P/RuP-NPC),并将其作为电催化剂用于电催化水分解。Fe2P/RuP-NPC拥有大的比表面积、发达的孔结构以及表面高度分散的Fe2P/RuP活性位点。Fe2P/RuP-NPC催化剂在碱性条件下表现出优异的HER和OER催化活性,且在电催化全水分解装置中表现出优于商业的Pt/C//RuO2基准催化剂的水分解电位。(3)由于与磷酸盐的相互作用力较弱,仅凭借N-PCNs的高比表面积优势难以去除富营养化水体中的小分子磷酸盐,而氨基以及镧离子对磷酸盐有较强的相互作用。为此,我们在N-PCNs表面使用富氨基聚合物PCP进行涂覆,并用镧离子进行改性,成功制备了一种镧/氨基共改性的多孔碳复合材料(N-PCNs@PCP-La)。N-PCNs@PCP-La具有大的比表面积和丰富的孔结构,可充分暴露出其潜在的活性吸附位点,通过静电相互作用、内球络合作用以及形成磷酸镧沉淀,可实现对水体磷酸盐快速、高效、选择性的移除。(4)考虑到以上复合材料的制备往往需要较为复杂的步骤,经过不断探索,我们发现仅仅通过调控多孔碳制备过程中前驱体金属盐的种类,就可一步简便的制备出一系列多型多孔碳基复合材料,该材料不仅拥有多孔碳的大比表面积以及丰富孔结构的特征,并且只需要通过调节硝酸镍的用量,就可以得到不同微观结构的磁性多孔碳复合材料。得益于独特的分级多孔结构特征、大的比表面积、高的金属原子含量以及优异的磁分离性能,该材料可同时作为超级电容器电极材料、电催化剂和吸附剂,并展现出了优异的电化学性能和吸附性能。综合以上,本工作以乳糖和硝酸盐为原料,通过金属/非金属原子掺杂、金属氧化物改性、双金属磷化物负载、金属离子/富氨基聚合物共改性,发展了乳糖基多孔碳复合材料制备的新思路,并在超级电容器、电催化水分解、污染物移除等领域展现出优异的应用前景。这些研究为多孔碳基复合材料的结构设计及其在储能、环境吸附领域的应用提供科学指导和理论基础。
其他文献
分形学作为非线性学科的一个重要分支,自提出至今已经在多个领域得到了蓬勃发展,尤其是在地学领域,为许多难以用传统几何形式表达的自然实体特征研究提供了可靠理论基础和有效分析方法。地貌与水系作为地球表层系统中重要的基础自然地理要素,影响甚至决定着其他要素的特征,并直接影响着人类活动。流域地貌与水系的形态、空间组合等常具有较强的多样性与复杂性,常规方法难以定量表达其特征,而多重分形定义为一系列单分形的集合
水凝胶具有良好的机械柔韧性、导电性和生物相容性,在柔性电子领域得到了广泛的关注。然而目前的水凝胶材料依然存在机械强度差、低温下易冻结和使用过程中失水严重等问题,严重制约了其在柔性电子领域中的应用。开发具有高机械性能、良好导电性和宽温度使用范围的多功能水凝胶对于发展水凝胶基柔性电子器件具有重要的研究意义。此外,集成的水凝胶基柔性电子设备不可避免地会遭受外界粗暴恶劣的机械应力或形变,在动态变形过程中保
电机作为一种能量转换设备,在人们日常生活和工业生产中都有着广泛应用。在工业生产中,电机由于长时间高速运转、高负荷的工作状态,加之可能缺乏足够的日常维护,给电机的运行留下了安全隐患。电机一旦出现故障,不仅会影响设备的平稳运转,使企业造成一定的损失,甚至可能威胁现场工作人员的人身安全。因此,为保证电机运行的平稳性、高效性及可靠性,对其进行远程监测和故障诊断十分重要。本文以异步电机为对象,结合深度学习理
随着城市化的不断发展,地铁交通越来越受到青睐。在地铁建设中,盾构法修建隧道具有对周围环境影响小、自动化高、优质高效、安全环保等优点。盾构刀盘是实现盾构机掘进的关键部件,由于我国岩土结构复杂多变,掘进过程中刀盘与土体不相适应的问题多有出现。其中钙质结核是一种力学特性极不稳定的地层,也是事故多发地层,因此基于钙质结核地层开展对盾构刀盘的掘进力学特性研究具有重大的现实意义。本文以郑州地铁10号线某区间盾
斜拉桥具有跨度大、自重轻、施工相对简单等优势,已经成为大跨度桥梁的主要桥型之一。斜拉索是斜拉桥的主要承重构件,保证其使用安全是整座桥梁能够正常运营的基础。为保证斜拉桥正常使用,对斜拉索结构的使用性能进行研究具有重要的意义。本文在对斜拉索结构病害进行调查并查阅了大量文献的基础上,对斜拉索结构的使用性能进行了研究,主要成果如下:(1)针对斜拉索的构造特点分析了斜拉索损伤的原因和机理。外护套破损导致索体
聚合物混凝土材料是一种利用水泥混凝土制造方法,通过更换部分或全部水泥,利用聚合物与粗细骨料混合拌制而成的新型混凝土材料,具有施工后硬化快、耐腐蚀、对环境无污染等优点。因此利用聚合物混凝土这些特点,将其应用于混凝土破损区域来提高结构承载力,延长其服役寿命,应用范围广阔。但大多数学者对聚合物混凝土材料基本性能进行研究,对其与水泥混凝土粘结共同工作性能等研究较少。因此本文对聚合物混凝土与水泥混凝土粘结抗
随着计算机的广泛使用以及互联网的迅速普及与发展,人们可获取的信息量与信息种类也随之增多,并且大多以文本形式存在,如何快速、准确获取自己所需信息则成为目前研究的热点问题之一。本文的工作重点从文本分类的特征选择出发,对文本分类技术进行更加深入的分析与探讨。首先,基于文本分类的整个过程,对其基本理论进行简介,主要从六个方面进行说明,包括有数据采集、文本的预处理、模型表示、特征选择、特征加权以及分类器评估
随着人们生活水平的提高,旅游已经成为大家日益关注的焦点。国内外学者也对此研究颇多,关于旅游发展与经济增长的关系主要存在四种定论,但至今也并未形成统一的观点,因此本文主要研究我国31个省市的旅游发展与经济增长的关系,判断在我国现今二者之间的关系是两者之间互为影响作用。本文通过2000-2018年省际面板数据,以旅游专业化和人均GDP分别作为转换变量,同时选取固定资产投资、产业结构、政府规模、旅游基础
当下各领域利用统计回归分析建立模型研究问题时往往忽略模型中的多重共线性问题。多重共线性是由于变量间的高度相关性造成的,当模型存在严重的多重共线性时会导致系数符号与现实相反,参数估计难以通过显著性检验进一步使得模型的拟合效果不佳甚至模型失效。所以处理共线性问题对模型整体来讲显得尤为重要。本文对处理多重共线性问题的两种常用方法—主成分回归和偏最小二乘回归进行对比分析,发现偏最小二乘回归分析法优于主成分
随着我国城市化进程不断推进,人们对生活质量的追求发生了深刻的变化,由单纯追求生存质量向追求多层次、全方位的生活质量转变,因此构建合适的评价指标体系对我国城市居民的生活质量进行客观评价和分析,以及深入探究我国城市居民生活质量之间的差异具有重要应用价值。本文结合生活质量的内涵和我国城市居民的生活特征,从收入水平、消费水平、居住条件、教育文化、生活环境、就业水平、医疗水平、社会保障和交通设施9个方面选取