MNx(M=Ti、Cr、Gd)薄膜的微观结构、磁性和电输运特性

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由于在自旋电子学器件上具有潜在的应用价值,3d过渡族金属氮化物和稀土氮化物已经成为材料科学的研究热点。它们的阳离子具有未充满的3d和4f壳层,存在净磁矩。3d过渡族金属氮化物中,TiN具有超导电性,CrN具有反铁磁性,Ti1xCrxN固溶体却具有铁磁性。在奈尔温度附近,CrN的金属绝缘体转变的物理机制仍然不清楚。稀土氮化物中,GdN具有高的磁矩(7μB/Gd3+),理论上具有半金属特性,在自旋过滤中具有潜在的应用价值,但未在实验上证实。我们用对向靶反应溅射法,制备了外延和多晶Ti1xCrxN薄膜、CrNx和GdNx薄膜。对上述样品的相成分、微观结构、化学价态、磁性及电输运特性进行了详细的研究。Ti1xCrxN薄膜为金属导电特性。在0.17≤x≤0.51时,薄膜为铁磁性,铁磁性起源于Cr2+N3Cr3+双交换作用,与载流子调制机制无关;Ti0.53Cr0.47N薄膜的铁磁性最强,居里温度高达120K。在0.35≤x≤0.47时,薄膜在居里温度附近发生金属绝缘体转变;在0.10≤x≤0.47时,薄膜的低温电阻率上翘现象可归结为弱局域效应和电子电子相作用。在0.10≤x≤0.51时,负的磁电阻效应与锰氧化物中的庞磁电阻效应的机制相似,来自于磁场对金属绝缘体转变的抑制;而多晶Ti0.22Cr0.78N薄膜的磁电阻效应与晶界处的局域磁矩散射有关。外延薄膜的反常霍尔效应来源于边跳跃机制,多晶薄膜的反常霍尔效应与散射无关。随着氮气流量(fN2)的增大,CrNx薄膜由Cr2N和CrN混合相向CrN单相转变,导电特性从金属导电转变为半导体导电。在fN2=100sccm时,CrNx薄膜的低温导电机制为Mott和ES可变程跳跃。在fN2=30和50sccm时,在260280K区间内,多晶CrNx薄膜出现了金属绝缘体转变,说明氮空位密度、基底应力及晶界对转变有影响。GdNx薄膜具有铁磁性,居里温度在3545K之间。薄膜具有半导体导电特性,电阻率在40K附近发生金属绝缘体转变。磁电阻主要来自于磁场对金属绝缘体转变的影响,类似于庞磁电阻效应。在fN2=20sccm时,薄膜还出现了低场磁电阻现象,这与晶粒间的自旋极化隧穿有关。随着温度的升高,正常霍尔系数由正变负,反常霍尔电阻率由负变正;载流子浓度在1.0×10202.5×1021cm3之间。
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