【摘 要】
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本文以PbO2-CeO2电极作阳极采用电催化氧化技术分别对苯嗪草酮与香兰素进行电催化降解,并且通过紫外分光光度计、HPLC和HPLC-MS监控其在不同降解时间下的变化。主要研究如下:采用PbO2-CeO2复合阳极通过电催化法除去水溶液中的除草剂-苯嗪草酮,考察了电流密度、初始苯嗪草酮浓度、p H值和支持电解质浓度等因素对苯嗪草酮降解实验的影响;在不同影响因素下,苯嗪草酮的电催化降解符合拟一阶动力学
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(21576065,21402038);
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本文以PbO2-CeO2电极作阳极采用电催化氧化技术分别对苯嗪草酮与香兰素进行电催化降解,并且通过紫外分光光度计、HPLC和HPLC-MS监控其在不同降解时间下的变化。主要研究如下:采用PbO2-CeO2复合阳极通过电催化法除去水溶液中的除草剂-苯嗪草酮,考察了电流密度、初始苯嗪草酮浓度、p H值和支持电解质浓度等因素对苯嗪草酮降解实验的影响;在不同影响因素下,苯嗪草酮的电催化降解符合拟一阶动力学模型。在实验条件下,随着苯嗪草酮初始浓度的降低,p H值降低,电流密度增大,苯嗪草酮的去除率提高;但随着Na2SO4浓度的增加,苯嗪草酮去除率出现先升高后降低的现象。在Na2SO4浓度为0.2 mol L-1,苯嗪草酮浓度为45 mg L-1,电流密度为90 m A cm-2,p H值为5.0的最优条件下电解120 min,苯嗪草酮的去除率达到98.99%;还进一步验证了羟基自由基在苯嗪草酮降解中的产生的关键作用。根据HPLC-MS分析的中间体,鉴定了苯嗪草酮在降解过程中产生的13种中间产物,根据上下游物质的关系提出降解途径,并根据羟基自由基对苯嗪草酮初始攻击位置的不同,将降解途径分成两条子途径。采用PbO2-CeO2复合阳极通过电催化氧化法除去水溶液中的香料添加剂-香兰素,考察了电流密度、初始香兰素浓度和支持电解质浓度等影响因素对香兰素降解过程中的影响;结果表明,香兰素在PbO2-CeO2复合电极上的电催化降解效率是高效的,符合准一级反应动力学模型,当Na2SO4浓度为0.1 mol L-1,苯嗪草酮浓度为30 mg L-1,电流密度为50 m A cm-2时,电解120 min后香兰素的去除率达到了98.03%。最后在香兰素电催化降解过程中用HPLC和HPLC-MS对中间体分析并对降解路径进行了探究,根据质谱图分析出了9种中间产物;根据羟基自由基对香兰素初始攻击位置的不同,把降解路径分为三个子途径,最终这些小分子的中间体被电催化降解矿化成H2O和CO2。
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