【摘 要】
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水资源是人类赖以生存的物质基础,然而,随着现代工业的发展,水环境污染问题日益突出。光催化技术可直接利用太阳能激发半导体,从而产生活性物种将污染物氧化成小分子化合物,具有绿色清洁等特点,在水污染处理方面展现出巨大的应用潜力。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种类石墨烯层状结构的非金属有机聚合物半导体材料。在光催化领域,因其具有制备成本低廉,热稳定性高,可见光响应等优势,被广泛应用于生产新能源,去除污
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水资源是人类赖以生存的物质基础,然而,随着现代工业的发展,水环境污染问题日益突出。光催化技术可直接利用太阳能激发半导体,从而产生活性物种将污染物氧化成小分子化合物,具有绿色清洁等特点,在水污染处理方面展现出巨大的应用潜力。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种类石墨烯层状结构的非金属有机聚合物半导体材料。在光催化领域,因其具有制备成本低廉,热稳定性高,可见光响应等优势,被广泛应用于生产新能源,去除污染物以及合成有机化合物等方面。但纯g-C3N4还存在较多方面的缺点。例如g-C3N4对可见光的利用率较低,只能吸收部分波长小于450 nm的太阳光。在光激发下,体相g-C3N4中光生载流子的重组率过高,限制了光催化效率的提升。此外,比表面积较小以及活性位点暴露较少等缺点也大大阻碍了g-C3N4在光催化反应中的传质过程。针对上述问题,本论文开展了以下工作:1.纯g-C3N4层间堆垛严重,不利于光催化反应的进行。通过离子层吸附反应法将ZnO晶种锚定在g-C3N4表面及层中,原位生长成氧化锌纳米颗粒从而形成柱撑结构,有效改善了g-C3N4片层间的堆垛现象,增加催化剂和污染物的接触面积,更加高效的促进界面反应。复合材料的比表面积比纯g-C3N4大约1.86倍,对污染物的吸附能力得到了显著提升。经过可见光照射60min后,抗生素的去除率相比于纯g-C3N4提高了47%。2.为了进一步提升电荷传输能力和电子-空穴对分离效率,采用了简单的液相自主装法将超小尺寸的ZnO QDs修饰在g-C3N4表面,构建了一种高效、廉价、稳定的0D/2D ZnO QDs/g-C3N4异质结光催化剂。异质结的形成有效促进了光生电荷载流子空间上的转移和分离,提升了ZnO QDs/g-C3N4的光催化性能。复合材料在可见光下展现了优异的光催化降解四环素的能力,ZnO QDs/g-C3N4-3光催化剂具有最佳的光催化性能,经过可见光照射60min后,抗生素的降解率达到了86.7%。3.针对纯g-C3N4对可见光利用率不足的问题,通过光沉积法将金纳米颗粒负载在g-C3N4表面,利用贵金属特有的表面等离子体共振效应(SPR)产生局部电场增强复合材料对可见光的吸收能力,同时,肖特基结的构建促进了复合材料中光生载流子的转移,协同提高了复合材料对罗丹明B的光催化降解效率。其中,g-C3N4-Au-3复合材料在可见光照射60min后达到93%的罗丹明B降解效率。
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