三原子分子CO2在飞秒强激光场中的里德堡态激发

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在过去的30年里,超短脉冲激光技术的飞速发展使得原子分子与超快强激光场的相互作用成为国际前沿和热点研究领域之一。在较低光强下,原子分子与激光的相互作用可以用低阶微扰的方法处理;随着激光光强的增加,达到乃至超过原子内部库仑场的大小,飞秒激光与原子分子相互作用产生了许多新奇的强场物理过程,例如,多光子电离、阈上电离、非序列双电离、高次谐波发射、库仑爆炸等。其中,飞秒激光场中的里德堡态激发现象作为一种新的强场物理过程,受到了大量理论和实验工作者的关注。近年来,科研工作者们在实验上观测到强激光场下的惰性气体原子以及若干双原子分子解离产生的碎片原子的中性里德堡态激发过程,结合各种理论模型,使得人们对于这一强场物理过程有了进一步的了解。但仍然存在着一些问题有待于解决和深入研究,例如:多原子分子在飞秒强激光场下是否也存在中性里德堡态激发的过程,其物理机制与原子有何异同,多原子分子其复杂的几何结构与电子结构对这一物理过程的影响还不清楚,中性碎片的产生通道及其与中性母体的关系目前还没有报道。此外,多原子分子的中性激发过程与其他强场物理过程的相似和区别还有待深入研究。本文通过使用高压脉冲电场-场致电离中性里德堡态的方法结合飞行时间质谱,研究了CO2分子在飞秒强激光场下的中性里德堡态激发过程。通过测量中性的CO2母体和中性碎片的产量随激光光强、椭偏率和偏振方向的变化关系,并将其与相应的母体离子和碎片离子相比较,讨论了三原子分子在飞秒激光场下的中性里德堡态激发的物理机制,及其与强场电离、强场解离及非序列双电离等物理过程的联系和区别。获得了以下主要结论:1)首次在实验上观测到了三原子分子CO2在飞秒激光场中的里德堡态激发现象。测量了CO2的中性母体的产率随激光的光强及椭偏率的变化关系,并将之与具有相似电离限的Kr原子实验结果相比较,分析了强激光场中CO2里德堡态激发的物理机制,以及分子的几何结构和电子结构对这一个过程的影响。2)实验同时观测到了CO2分子的中性碎片的C*、O*和CO*的里德堡态激发。通过测量其产率随激光光强和椭偏率的变化关系等,并将之与相应碎片离子的产率相比较,讨论了飞秒激光场下中性碎片的产生通道,分析了其与强场解离通道的联系,并研究了中性碎片的形成与中性母体的关联。
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