精准测量单个分子的静态、动态特性及其对外界刺激的响应是单分子检测技术的发展方向和优势。目前的单分子检测的手段中,纳米孔、纳米间隙电极等因其纳米限域空间效应而具有高灵敏度,而光学探测技术可提供丰富的待测物信息。因此,结合光学的限域单分子检测手段受到了广泛的研究关注。然而,纳米限域单分子器件的可控制备及其与光的界面作用机制仍不够清晰,限制了其单分子检测应用发展。本论文围绕结合光学的纳米限域单分子传感技术,发展了相关的可控制备技术,探究了限域传感器件的光学调控手段和作用机理,从而为精密单分子光电子器件的制备和传感应用奠定了基础。本文主要研究内容和成果如下:1.研究了基于氮化硅纳米孔支撑的单层石墨烯纳米孔的制备技术,主要包括氮化硅纳米孔的制备、石墨烯的转移和石墨烯孔的制作等步骤。通过干法刻蚀或者电击穿法可获得石墨烯纳米孔。该办法制作孔径均一度较好,制作过程可实时检测。2.考察了石墨烯纳米孔固液界面上的光学调制现象和影响因素,并提出光调制作用背后的机制。实验发现,高频强度调制的激光照射石墨烯纳米孔结构会引入纳安级别的光电流,且激光特性（包括功率、波长、调制频率等）、电解质溶液和纳米孔结构等可影响光电流的大小和方向。实验证明,硅表面光伏效应和化学反应是光电流产生的本质原因。该现象对于纳米孔的光学技术应用有指导意义。3.针对纳米间隙电极器件的可控制备难题,发展了集成于纳米针尖的隧穿结器件的制备方法和工艺。首先,θ形双通道石英毛细管经激光拉制得到尖锐的针尖,针尖末端是两个相邻的纳米孔。然后通过高温热解正丁烷,在毛细管尖端制得碳纳米电极。随后利用反馈控制下的电化学沉积技术,将金镀在碳纳米电极表面,减小电极间隙。经电学和电镜表征,隧穿结间距在纳米甚至亚纳米尺度。制备的纳米间隙电极间距可控,成本低,制作过程实时控制、间隙可低至1nm左右。4.探究了激光与尖端集成的隧穿结器件间的光致隧穿机制。通过考察激光光强、激光强度调制频率和偏置电压对隧穿结电学测量的影响,证明光电流分量存在且来源于光热效应,具体为光热电效应和热伏效应。此外,发现环境可影响隧穿结的热效应,而溶液可减弱热效应,消除光电流。进一步提出基于纳米隧穿结器件的单分子等离激元光镊方案,用以实现单分子的捕获与测量。实验结果证明了溶液中氮缺位金刚石的光镊捕获效果。基于隧穿结的等离激元光镊,可实现光捕获和光操控,并同时获得电学信号和光学信号,提高单分子的检测的空间分辨率。