近年来,随着可穿戴电子设备的迅速发展,人们对具有柔性、轻质、机械强度高的能源存储设备的需求日益增长。超级电容器作为一种稳定、高效的能源存储设备,因其具有功率密度高、充放电速率快、循环寿命长、使用温度范围宽等优点,在未来可穿戴供能范畴里有着非常宽广的使用价值。但是,超级电容器的低能量密度缺陷严重阻碍了其潜在的商业应用进程。电极材料作为超级电容器最重要的组成部分,它的性能是直接影响超级电容器能量密度的关键因素。因此,进一步开发价格低廉、轻质、柔性同时具有高能量密度的电极材料具有非常重要的意义。具有三维网状结构的三聚氰胺海绵不仅具有成本低廉、制备简单的优点,而且还有着良好的柔韧性,在机械性能方面优于其它传统材料,完全可以满足轻质柔性可穿戴的要求。但是三聚氰胺海绵本身导电性较差,且不具备电化学性能,不能直接将其作为电极来使用。研究者们往往通过将海绵本体进行修饰或将导电性好材料包裹在骨架上的方法来赋予其导电性和电化学活性,但此类研究工作还不是很成熟。因此,如何设计一种经济可靠的方法来提升海绵基的导电性,并在不牺牲海绵本身优异的柔韧性和机械性能的前提下,有效提升海绵基超级电容器的能量密度,是三聚氰胺海绵基电极材料在柔性储能材料领域的研究重点之一。因此,本论文旨在研究制备电化学活性好、能量密度高、循环稳定性优异的海绵基超级电容器电极材料,主要研究内容如下:（1）以廉价的三聚氰胺海绵（MF）为基底,通过原位聚合在其骨架上包裹导电聚合物聚苯胺（PANI）以提高材料的导电性。随后,通过简单的水热和退火的方法在海绵上生长活性材料NiCo₂O₄纳米片,成功制备NiCo₂O₄/PANI/MF柔性海绵状电极。该复合海绵材料内部相互交联的三维导电网络不仅能为电荷转移提供更快速的途径,更有利于促使NiCo₂O₄纳米片的均匀生长。大量定向生长的NiCo₂O₄纳米片具有完全暴露的活性位点,有益于氧化还原反应的高效进行。电化学测试表明,得到的复合海绵有着非常优异的比电容(在2 A g^-1的电流密度下达到1540.1 F g^-1)和良好的循环稳定性（1500次循环后,比电容保持93.8%）。以NiCo₂O₄/PANI/MF海绵作为正极所构建的非对称超级电容器也表现出较高的能量密度(功率密度为613.6 W kg^-1时,能量密度达到40 Wh kg^-1)和优异的循环稳定性（1000次循环后,容量保持88%）,该性能显著优于绝大多数已报道的同类电极材料。（2）为提升海绵本体的导电性,采用高温煅烧方法直接将MF碳化成碳海绵（CMF）,并将CMF用作柔性电极基底。随后通过两步水热法,在CMF基底上沉积有序的FeCo₂S₄纳米管阵列来设计和制备新型3D复合海绵电极。该部分工作中,3D多孔CMF碳骨架不仅介导着FeCo₂S₄的均匀分布,而且还通过互连碳框架提供高效的电荷转移路径。均匀生长的具有开放腔道的FeCo₂S₄纳米管可以提供大量暴露的活性位点用于高效的能量储存,内部中空通道还能缓冲长循环过程中纳米材料的体积变化,从而能有效增强电极材料的电容性能和电化学稳定性。得到的3D FeCo₂S₄/CMF复合海绵表现出非常优异的电容性能(在电流密度为1 A g^-1时比电容为2430 F g^-1)和高循环稳定性（经过5000次循环后容量保持率为91%）。当使用FeCo₂S₄/CMF复合海绵作为正极组装非对称电容器时,该器件在800.3 W kg^-1的功率密度下提供了78.7 Wh kg^-1的高能量密度,同时也显示了非常卓越的稳定性能。（3）采用两步热处理法将MF转化为含氮掺杂的碳海绵N-CMF,以其作为基底通过简单的两步水热和离子交换法,在多孔N-CMF上沉积棒棒糖状MnCo₂S₄/FeCo₂S₄异质结构,设计并制备了具备三维纳米分级结构的柔性电极材料。由三聚氰胺甲醛树脂衍生的柔性氮掺杂碳海绵具有中空的内部结构以及互连的导电网络,有利于纳米材料的均匀分布和电化学反应中的快速离子/电荷转移。碳海绵上生长的棒棒糖状MnCo₂S₄/FeCo₂S₄异质结构由片状多孔的MnCo₂S₄球和FeCo₂S₄纳米针构成,其独特的多孔异质结构能提供大量的电化学活性位点和协同增强的电容性能。所获得的复合电极材料表现出优异的电化学性能,在1 A g^-1下具有2806 F g^-1的高比电容。将其与活性炭电极组装成非对称超级电容器,在1 A g^-1下容量值达到245.6 F g^-1。在功率密度为799.9 W kg^-1时能量密度高达87.3 Wh kg^-1,显示出非常卓越的电容性能。该工作为设计具有新颖异质结构的柔性电极材料提供了新途径。