【摘 要】
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由左旋聚乳酸（PLLA）和右旋聚乳酸（PDLA）共混所形成的立构复合晶（SC）,其熔点比PLLA（或PDLA）所形成的同质晶（HC）要高近50℃。由于更高的热稳定性和更好的机械性能,立构复合晶也正成为聚乳酸研究领域的突出热点。除了分子间相互作用外,分子链的扩散能力也被认为是聚乳酸外消旋共混物立构复合结晶的重要因素。本文以AAO和MOFs作为PLLA/PDLA的受限环境旨在通过改变分子链的受限方式和
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由左旋聚乳酸（PLLA）和右旋聚乳酸（PDLA）共混所形成的立构复合晶（SC）,其熔点比PLLA（或PDLA）所形成的同质晶（HC）要高近50℃。由于更高的热稳定性和更好的机械性能,立构复合晶也正成为聚乳酸研究领域的突出热点。除了分子间相互作用外,分子链的扩散能力也被认为是聚乳酸外消旋共混物立构复合结晶的重要因素。本文以AAO和MOFs作为PLLA/PDLA的受限环境旨在通过改变分子链的受限方式和程度实现对分子链扩散行为的调控,并通过考察分子链在不同受限条件下PLLA/PDLA共混物结晶行为的变化。同时,探究NH2-MIL-88/PLLA/PDLA材料的比电容性能,为其它MOFs材料中加入聚合物应用于超级电容器提高其电容性能做参考。首先,本文在不同孔径的阳极氧化铝模板（AAO）中渗透不同分子量的外消旋聚乳酸,探究PLLA/PDLA在受限条件下结晶行为的变化。对渗透后的模板进行了表征分析,发现孔径较大者更易发生渗透,分子量越高渗透效果越差。当去除AAO模板表面连续相干扰后,不同孔径AAO模板均有不同程度的渗透。XRD和DSC结果分析可知,在较小孔径AAO模板中,受限程度更大,更难渗透且较难结晶,致使Tm和Tc向低温方向移动。随着分子量的增大,这种受限程度也随之变大。随后,将20 kg/mol分子量的PLLA/PDLA与通过水热反应制备的MIL-88和NH2-MIL-88两种MOFs进行复合。表征分析可知,复合前后MOFs颗粒结构未发生显著改变,同时证明PLLA/PDLA与MOFs复合成功。复合后BET和孔径的变化证实了PLLA/PDLA进入NH2-MIL-88的纳米孔道中。XRD和FTIR结果可知,复合后PLLA/PDLA均仅形成了SC晶。DSC和Flash DSC结果可得,当外消旋聚乳酸（PLLA/PDLA）受限在纳米孔径更小、结构更为复杂的多孔MOF中时,受限程度更大,分子链扩散愈加困难,故而晶体更难形成。半结晶时间与等温结晶温度的关系图整体呈现先下降后上升的趋势,即为两段式的倒悬钟图。最后,本文对NH2-MIL-88和NH2-MIL-88/PLLA/PDLA碳化前后作为电极材料的比电容性能进行了实验探究,并对实验结果对比分析。由CV和GCD曲线可得,NH2-MIL-88与PLLA/PDLA以1:1比例复合高温碳化后相较于其它试样表现出较优的性能,在3 A/g的电流密度下具有63.57 F/g的比电容。由于微孔中扩散受限导致电压降增大,随着电流密度的逐渐增大,比电容减小,电容保留率为68.2%,在所有试样中最高,说明了NM1P1碳化后的分层微孔结构更适合离子的快速传输。
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