半导体光催化技术作为当今最吸引人的技术之一,已被用于直接收集、转换和存储可再生太阳能以生产可持续的绿色清洁能源、环境修复以及医疗抗菌等应用中。半导体光催化剂在有光量子射入的条件下,价带中的电子获得能量被激发跃迁至导带中,和价带中留下的空穴一起参与到光催化氧化还原反应中去。而高效光催化剂的性能在决定光催化反应系统的整体量子效率方面起着至关重要的作用。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型的、只含有碳、氮两种轻元素的非金属光催化剂。由于其具有出色的层状多孔结构,原料廉价易得,制备方法简便以及独特的物理化学、光学和电学性质,研究者开发设计出了多种g-C3N4基光催化剂。然而,作为制备g-C3N4最主要途径之一的热聚合法,不可避免地会使g-C3N4在合成过程中造成一定的晶体缺陷和无序结构,从而导致g-C3N4较低的光催化量子效率以及较高的光生载流子复合率。此外,作为可见光催化剂,其本身的带隙能仍然偏高(2.7 eV),这些因素都严重制约了 g-C3N4在可见光催化中的应用。因此,本文针对以上提出的g-C3N4材料的缺陷,采用尺寸调控、碳掺杂以及体相离子插层等单一或共同作用的优化策略,测试光催化剂在可见光下对染料的降解以及分解水产氢的能力,并使用多种表征手段探究材料改性前后光催化性能改变的可能机理。主要研究内容和研究结果如下:纳米结构氮化碳提高g-C3N4可见光催化降解染料活性。形貌调控是一种比较直接的优化g-C3N4光催化活性的手段之一。本文通过热剥离块状g-C3N4,制备得到的超薄氮化碳片层堆积现象明显减少,对可见光的吸收大大增加,带隙能由原来的2.75 eV缩小到2.63 eV。通过荧光测试结果可以发现其电子空穴复合率降低,光生载流子寿命延长,在90 min内对罗丹明B(RhB)的降解率即可达到91.2%。该研究工作的开展为后续进一步优化改性提供了纳米结构氮化碳的基体。生物炭负载为g-C3N4-碳基复合材料提供良好的碳/g-C3N4接触界面。生物炭(BC)由我国农村地区大量存在的水稻秸秆制备而成,它不仅可以为g-C3N4基光催化材料提供电子载体,其改性策略还可以为实现农业废弃物的可持续资源化利用提供新思路。当然,适量BC的引入才可以使得BC-g-C3N4复合光催化剂的光催化活性最大化,最佳BC和三聚氰胺的比例为1:15。在该比例下制备的g-C3N4-碳基复合材料保留了 g-C3N4聚合物骨架,并且BC是通过π-π堆积作用和C-O-C键桥与g-C3N4结合,BC提供的π共轭电子系统还可以提高电荷分离效率。该复合材料光催化性能的增强归因于碳的引入增加了材料对可见光的吸收以及增加的比表面积(54.09 m2 g-1),同时,BC和g-C3N4之间优异的接触界面和两者的协同作用使得光催化过程中半导体的激发电子寿命更长,并降低了光诱导的电子-空穴复合率。离子插层优化g-C3N4光催化分解水制氢性能。创造g-C3N4层与层之间的光生载流子通道是一个改善g-C3N4光催化性能的有效策略。通过简单的熔融盐路线合成的氮化碳插层化合物(DCN)是一种具有高量子效率的聚合物光催化剂。研究发现,碱金属配位到氮化碳C-N平面的氮罐中,而氯离子则桥接g-C3N4层形成了新的光生载流子通道,促进了光生载流子的有效分离并降低了电子-空穴的复合速率。实验结果表明,经过1 h的光反应后,DCN的产氢效率为0.5 mmol h-1 g-1,达到了原始g-C3N4产氢速率的10倍。该研究为使用廉价的半导体聚合物作为能量转换器提供了新的思路。