新型石墨烯基氮掺杂多孔碳复合材料的制备及其超电容应用

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超级电容器具有高的功率密度、超长的循环寿命以及清洁的特点,这种理想的储能装置已经引起了人们的关注。碳材料由于具有高的导电性、大的比表面积和廉价的优点,在超级电容器应用中已经成为最有前途的电极材料。但是,目前的碳材料的制备方法还存在成本高、制备过程复杂以及其超电容性能不够高等问题,这些缺点限制了它们在超电容中的实际应用。本工作在降低生产成本的基础上,制备出了具有超高比电容性能的碳材料。  本文首先在乙二胺的辅助下通过生物质葡萄糖在氧化石墨烯表面的水热碳化,制备了一种氮掺杂水热碳包覆石墨烯复合材料(RGO@HTC)。在这一步法合成过程中,氧化石墨烯作为导电基底、葡萄糖为碳源。乙二胺不但可以对碳材料进行氮掺杂,而且能够通过静电作用使得葡萄糖在呈电负性的氧化石墨烯表面水热碳化,得到了独特的、三明治结构的、褶皱状的水热碳包覆石墨烯复合材料。制备的材料经过KOH活化处理进一步提高其多孔性。复合材料具备微孔、介孔和大孔的多级孔结构,较大的比表面积(1749 m2·g-1)和孔体积(0.405 cm3·g-1)。由于RGO@HTC复合材料结合了石墨烯的高导电性和水热碳丰富的孔隙率,其作为碳基超电容电极材料拥有超高的比容量(0.5 A·g-1电流密度下,比电容值340F·g-1),良好的倍率特性和循环性能。并探讨了反应物用量,反应温度等实验条件对复合碳材料的形貌、孔结构和电化学性能的具体影响。RGO@HTC卓越的超电容性能和制备成本使得其在工业化领域具有潜在的应用价值。随后尝试了改变不同碳源和氮源来制备系列水热碳包覆石墨烯复合材料,发现复合材料的超电容性能与反应物有着密切的关系。以葡萄糖为碳源,三聚氰胺为氮源制备的水热碳包覆石墨烯复合材料具备高的比电容值(0.5 A·g-1电流密度下比电容值达到336F·g-1),并显示了良好的倍率特性。三聚氰胺的量对材料的比电容值产生很大的影响,当三聚氰胺的量为1g时,复合材料的比电容值最高。而以蔗糖或者淀粉为碳源,乙二胺为氮源通过水热法能够实现水热碳对氧化石墨烯的包覆,但是制备的复合材料的超电容性能不够高。
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