化石燃料的燃烧产生了大量的温室气体二氧化碳（CO₂）,CO₂的过度排放导致了严重的环境问题。然而CO₂又是一种廉价、无毒、丰富的C1资源,可以将其作为原料生产各种化工产品。CO₂和环氧化合物生成环状碳酸酯的反应是目前最高效也是少数可以实现工业化生产的CO₂转化途径之一。但是,由于CO₂的热力学稳定性和动力学惰性极高,以致该反应很难在温和条件下进行,加入催化剂是促进该反应的有效途径。目前开发的用于该反应的催化剂种类繁多,但是它们都涉及反应条件苛刻,催化效率低,需要有机溶剂等问题。离子液体的出现使人们眼前一亮,它既是反应的催化剂又可以作为反应的溶剂。因此,开发各类离子液体催化剂受到了研究者的广泛关注。理清反应机理是开发和设计催化剂的前提,也一直是CO₂固定反应中的难点和重点,特别是混合催化剂的催化问题。本论文的研究工作分为两部分,一部分是阐明氨基咪唑离子液体催化CO₂和环氧丙烷（PO）的反应机理,通过改进催化模型提高理论预测的可靠性,为设计具备所需性质的离子液体提供理论依据;另外一部分是首先从理论角度设计吡唑离子液体并预测其催化活性,然后通过实验方法合成所筛选出的离子液体,力图发展一条从理论到实验,理论指导实验的离子液体开发途径。主要研究内容如下:（1）根据前期的研究,我们已经知道室温离子液体和功能化离子液体催化CO₂和环氧丙烷（PO）的反应机理,但是这种机理并不完全适用于氨基功能化离子液体。为此,我们研究了氨基咪唑离子液体催化CO₂和PO的反应机理。结果表明,氯化-1-（3-氨基丙基）-3-甲基咪唑（[APmim]Cl）首先与CO₂反应,生成氯化-1-（3-氨基甲酸基丙基）-3-甲基咪唑（[CAPmim]Cl）。在随后的催化反应中,这两种离子液体都可能作为反应的催化剂。为了在同一个反应中考虑两种不同的催化剂成分,我们在M06/6-311+G（2d,2p）（PCM）//B3PW91/6-31G（d,p）水平下,运用Double-IL催化模型（两分子离子液体和一分子底物的催化模型）研究了氨基咪唑离子液体催化CO₂与PO环加成反应的催化机理。这两种阳离子可能同时作为亲电试剂活化PO的O原子,或者一个离子液体作为亲电试剂,而另外一个离子液体通过氢键稳定活化PO的离子液体。根据不同的开环方式,我们共确定了九条可能的催化路径。计算得出的最优反应机理是[CAPmim]⁺阳离子作为亲电试剂活化PO的O原子,而[APmim]⁺阳离子的作用是稳定[CAPmim]⁺阳离子,Cl^-离子起亲核进攻的作用。计算结果证明,[CAPmim]Cl在催化过程中起着决定性的作用,而[APmim]Cl的稳定作用也不容忽视。我们用非共价相互作用（NCI）方法分析了最优的三条反应路径的开环步过渡态。结果表明,氢键作用在催化反应中发挥重要的作用,甚至比静电相互作用更为重要。（2）尽管人们已经探索出了多种类型的催化剂,用于催化CO₂和PO的环加成反应。但是无需有机溶剂和助催化剂的单一组分的高效催化剂仍然很少。为此,我们设计了三种该类型的吡唑离子液体催化剂,1,2-二乙基吡唑溴盐（DEPzBr）,1,2-二乙基-3-甲基吡唑溴盐（DEMPzBr）和1,2-二乙基-3,5-二甲基吡唑溴盐（DEDMPzBr）。在M06/6-311+G（2d,2p）（PCM）//B3PW91/6-31G（d,p）水平下,分别运用Single-IL（一分子离子液体和一分子底物的催化模型）和Double-IL两种催化模型研究了它们的催化机理。理论计算的结果表明,三种催化剂的催化活性顺序为DEPzBr>DEDMPzBr>DEMPzBr。此外,我们还用NCI,分子中的原子（AIM）和自然键轨道（NBO）方法,分析了离子液体的结构与催化活性之间的构效关系。分析结果表明,静电相互作用和氢键作用共同促进了PO的开环。在理论研究结果的基础上,我们实验合成了这三种吡唑离子液体,并测试了它们的催化性能。在120°C,2.0 MPa的CO₂初始压强以及0.5%（催化剂和环氧化合物的摩尔百分比）的催化剂用量下,反应4 h,这三种催化剂都表现出了极好的催化性能,PC产率在82.7%⁸8.7%的范围内。实验得到的催化活性顺序与理论预测的顺序完全一致。通过这项工作,我们不仅为CO₂和PO的反应找到了三种新的反应条件温和,无需有机溶剂和助催化剂的高效催化剂,而且还为未来离子液体催化剂的开发提供了一条从理论到实验的新途径。