【摘 要】
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电子转移(ET)型光致变色材料在智能窗、信息储存、光催化和太阳能转换等方面具有重要的潜在应用。稳定的自由基不仅有利于推进光致变色材料的实际应用,还在生物过程、有机合成以及自旋电子学等方面起着重要作用。然而,目前这类材料中光诱导电子转移产生的有机自由基普遍存在在空气中不稳定的问题,因此提高自由基的稳定性,探索具有长寿命电荷分离态的新型光致变色材料一直是变色材料领域的研究前沿。本论文一方面考察了两个吡
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电子转移（ET）型光致变色材料在智能窗、信息储存、光催化和太阳能转换等方面具有重要的潜在应用。稳定的自由基不仅有利于推进光致变色材料的实际应用,还在生物过程、有机合成以及自旋电子学等方面起着重要作用。然而,目前这类材料中光诱导电子转移产生的有机自由基普遍存在在空气中不稳定的问题,因此提高自由基的稳定性,探索具有长寿命电荷分离态的新型光致变色材料一直是变色材料领域的研究前沿。本论文一方面考察了两个吡啶氮氧化物的光致变色性能和相应有机自由基的稳定性,另一方面合成了以吡啶氮氧化物为配体的卤化镉配合物,研究了其变色机理和变色性能。主要研究成果如下:1.首次发现两个新的光致变色有机分子:4-氰基吡啶氮氧化物（1）和4-羧酸吡啶氮氧化物（2）,光照前后的晶体结构、各种光谱分析和DFT计算表明两种有机分子在紫外光激发下发生分子内的电子转移,产生了稳定的三重态双自由基。强的拉电子基团氰基的存在有利于提高变色性能和自由基的稳定性。2.以4-氰基吡啶氮氧化物为配体合成了四个具有光致变色性质的卤化镉配合物:[Cd I2（H2O）（4-CPO）]n（3）、[Cd Br2（H2O）2（4-CPO）2]（4）、[Cd Br2（4-CPO）2]n（5）、[Cd Cl2（4-CPO）2]n（6）。4-氰基吡啶氮氧化物与镉配位后氧的给电子能力下降,因此,配合物3-6的光致变色是由于在光激发下发生了从卤离子（Cl?、Br?、I?）到吡啶环的分子间电子转移产生有色自由基引起的。卤离子的变化和配位水分子的失去会引起电子转移通道(X…Npy)和吡啶环之间π-π作用的变化,进而影响配合物的光致变色性能。3.以4-羧酸吡啶氮氧化物为配体合成了两个同构的卤化镉配合物:[Cd Br（H2O）（4-CAPO）]n（7）和[Cd Cl（H2O）（4-CAPO）]n（8）。在紫外光激发下,化合物7能够发生以氢键C-H…O为电子转移通道的分子间电子转移而展现出光致变色性能。化合物8却因为没有合适的电子转移通道而不变色。4.和有机分子1和2相比,配合物3-8的变色程度下降,这可能与单双自由基自身的颜色有关。除化合物3外,4-7在紫外光照射下都能产生长寿命的电荷分离态。本文中所用到的有机组分及缩写:（a）4-氰基吡啶氮氧化物（4-CPO）（b）4-羧基吡啶氮氧化物（4-CAPO）
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