高岭石和蒙脱石是煤泥浮选中主要的无机矿物,这些矿物在水中极易泥化而形成微细矿粒,它们极易在浮选过程中与目的矿物(煤)发生互凝而罩盖,也易随泡沫水的机械夹带和精矿的携带而进入精矿,从而影响分选过程的选择性,降低浮选精矿质量。因此研究高岭石和蒙脱石的表面性质及其与抑制剂、分散剂的作用机理,探索对其高效的分散剂、抑制剂,对于提高矿物(煤泥)浮选的选择性和精矿品位具有重要的意义。本文使用量子化学方法,从微观角度研究了给浮选过程造成严重影响的粘土矿物高岭石和蒙脱石的晶体结构、表面性质及其与常用分散剂、抑制剂的作用机理,同时通过分散试验和电位检测验证药剂的实际作用效果。具体的研究内容有:高岭石和蒙脱石的晶胞结构、表面结构等性质;钙离子、硅酸钠和六偏磷酸钠在弱碱性矿浆环境下的主要组分以及水分子与高岭石、蒙脱石主要解理表面(001)面的吸附行为;柠檬酸根、乙酸根等9种有机羧酸根的前线轨道性质及羧酸根(以乙酸钠为例)与高岭石、蒙脱石的(001)面吸附行为;硅酸钠、六偏磷酸钠和柠檬酸钠等4种有机羧酸盐在有无Ca2+存在下对高岭石、蒙脱石的分散性的影响。基于以上研究,得出以下主要结论:(1)高岭石和蒙脱石晶体均易沿(001)晶面解理。沿(001)方向,高岭石层间作用力主要为铝氧层氢原子与硅氧层氧原子间的氢键作用力,沿(001)面,蒙脱石层间作用力为层面间的分子力以及层间阳离子与荷有负电荷硅氧四面体氧面间的静电作用力。高岭石和蒙脱石晶体结构内部均存在局部电荷不平衡性,其中高岭石晶体内硅氧四面体层带较多的负电荷,铝氧八面体层带较多的正电荷,蒙脱石晶体结构的荷电性质主要体现在层间配衡阳离子与网层结构之间。高岭石和蒙脱石的前线轨道反应活性主要受其中氧原子的控制,蒙脱石中Na原子对前线轨道有重要影响。(2)矿物晶体从体相解理出表面结构后,表面原子的荷电性质发生变化。高岭石Al-(001)面荷有较多正电荷,平行于(001)面方向的羟基为活性位点,易与矿浆中的阴离子发生吸附,Si-(001)面上底面氧原子反应活性强,是该面的活性反应位点,荷有较多的负电荷更易吸附矿浆中的阳离子;蒙脱石None-(001)面由于其表面含有较多的负电荷,O原子具有较高的反应活性,易吸附矿浆中阳离子以实现电荷的平衡。(3)溶液环境对高岭石和蒙脱石的分散具有重要的影响。高岭石和蒙脱石均具有较强的亲水性质,高岭石的亲水性主要体现在Al-(001)面,表面的氢氧原子与水中的氢氧原子形成较强的氢键。蒙脱石的亲水性则体现在Na-(001)面,表面的Na原子具有很强的水化能力,使得表面亲水。溶液中的钙离子能够稳定吸附在两种矿物表面。荷有正电的羟基钙与矿物荷有负电的表面具有很强的静电力作用。计算表明羟基钙吸附能大于水分子的吸附能,能够排开水分子而吸附在矿物表面。当溶液中存在钙离子时,将减小表面电位绝对值,使矿物颗粒团聚,不利于分散。(4)硅酸钠、六偏磷酸钠和乙酸钠等阴离子型分散剂、抑制剂能够在高岭石和蒙脱石表面发生吸附,吸附作用主要发生在高岭石的Al-(001)面和蒙脱石的Na-(001)面。在高岭石Al-(001)面均是吸附质中的氧原子与表面的氢原子发生作用,两者间形成具有共价性质的氢键作用,表面向离子转移电荷,两者间具有一定的静电力作用。在蒙脱石Na-(001)面均是药剂中的氧原子与表面的Na原子产生较强的静电力作用。三种药剂在高岭石表面的吸附能低于在蒙脱石表面的吸附能,在高岭石表面吸附较为稳定,药剂对高岭石的分散作用效果较好。而且,三种药剂中六偏磷酸钠的吸附能最低,作用效果最明显。(5)对有机羧酸盐类药剂结构进行研究,发现它们前线轨道位于羧基位置,药剂中含有较多极性基团的药剂具有较高的反应活性,在矿物表面吸附稳定。在9种有机羧酸根中,柠檬酸氢根和邻苯二甲酸氢根与两种矿物具有较高反应性。(6)实验测试硅酸钠、六偏磷酸钠和4种有机羧酸盐对高岭石、蒙脱石矿物的分散效果,发现六偏磷酸钠、柠檬酸钠对高岭石和蒙脱石均具有较好的分散效果,与DFT模拟结论相一致。其中蒙脱石自身具有极强亲水性,在钙离子环境中药剂效果明显。本文通过量子化学方法量化的表征了高岭石和蒙脱石的表面性质,模拟了浮选实践中常用的分散剂、抑制剂与矿物表面的作用,从微观角度认识了药剂与矿物的作用规律,筛选出两种对粘土矿物具有良好分散效果的药剂,微观的模拟结果与宏观的实验现象具有较高的匹配性,为进一步有针对性的设计药剂奠定了基础。