钙钛矿太阳能电池因其优良的光电性能和低廉的制备成本而受到产业界和学术界的广泛关注。在钙钛矿太阳能电池中,位于电子和空穴传输层之间的钙钛矿光吸收层是器件的核心结构。钙钛矿光吸收层的性质,如薄膜形貌、晶体结构、吸收特性、缺陷密度等直接决定器件的光电转换性能。经过十多年的发展,结合反溶剂处理和添加剂工程的溶剂工程法成为现有钙钛矿薄膜制备的主流方法,基于该方法制备的器件效率已经突破24%。然而,这种方法通常需在惰性气氛条件下操作,以减小环境中水氧对钙钛矿成膜过程得影响,增加了薄膜的制备成本,在一定程度上限制了其大规模工业化生产推广。与惰性气氛条件制备方法相比,在一般大气条件下制备高质量钙钛矿薄膜的方法仍处于发展阶段。除钙钛矿光吸收层的本征性能外,钙钛矿薄膜与电子、空穴传输材料界面处的电荷传输损失也是制约器件性能的另一关键因素。针对钙钛矿太阳能电池的制备和性能提升,本论文以钙钛矿光吸收层为研究核心,围绕钙钛矿薄膜的大气条件制备和薄膜的界面调控开展研究,主要工作如下:(1)MAPbI3型钙钛矿薄膜大气条件制备方法研究。本文将传统溶剂工程法中反溶剂的动态冲洗方式优化为静态冲洗方式(静态法),有效改善了大气条件下MAPbI3型钙钛矿薄膜的结晶过程。XRD分析显示,采用静态法获得的钙钛矿中间相薄膜展现出更明显的择优生长特性,在热处理时可更迅速、充分地转化为钙钛矿薄膜。Urbach能量(Eu)计算结果和光致发光光谱分析表明,静态法制备薄膜的缺陷密度降低,薄膜内非辐射复合过程得到有效抑制。与传统动态法相比,静态法制备的MAPbI3钙钛矿太阳能电池的短路电流密度(Jsc)和填充因子(FF)均显著提升,光电转化效率(PCE)由传统方法制备器件的14.3%提升至 16.1%。(2)FAPbI3型钙钛矿薄膜大气条件制备方法研究。本文通过引入N-甲基吡咯烷酮(NMP)作为新型Lewis碱添加剂,在薄膜制备过程中形成FAI·PbI2·NMP中间相,从而有效调控了大气条件下FAPbI3薄膜的结晶过程。对不同Lewis碱形成中间相的研究表明,基于FAI·PbI2·NMP中间相的结晶路线可明显改善FAPbI3在大气条件下的结晶形貌,避免非钙钛矿异构相的生成,从而解决了传统Lewis碱与钙钛矿前驱物相互作用较弱、结晶调控不足的问题。相比传统Lewis碱添加剂,采用NMP型Lewis碱工艺制备的FAPbI3薄膜的缺陷密度降低,迁移率和载流子寿命增加,以其为核心的太阳能电池的光电转换效率得以提升,达到17.3%。在大气环境放置30天后,仍能保留13.6%的效率,展现出较好的稳定性。(3)钙钛矿薄膜/电荷传输材料界面的钝化方法研究。本论文发展一种基于[6,6]-苯基C61丁酸甲酯(PCBM)钝化物质“溶解-再结晶”的方法以调控钙钛矿薄膜/电荷传输材料界面性质。采用该方法钝化SnO2/钙钛矿界面时,对钙钛矿前驱体溶液的润湿性及钙钛矿成膜质量几乎无影响,克服传统PCBM钝化方法的局限。薄膜及器件水平的SnO2/钙钛矿界面性质研究表明,采用基于“溶解-再结晶”过程的原位钝化处理工艺可在钙钛矿薄膜下界面附近建立PCBM梯度分布,显著改善界面能级结构。界面处PCBM能与缺陷位点原位反应,降低器件的深能级陷阱态密度,抑制器件内的非辐射复合过程。经过本文开发的原位钝化处理后,钙钛矿光伏器件的光电转换效率和稳定性均得以提高,所制备的最优钝化器件PCE达到20.1%,经过35天的大气存储后仍保留91%的初始效率。